由于材料本征物化、力學(xué)特性的差異，功能部件間的界面問題是柔性電子器件所無法回避的。界面上滑移、脫層、破裂等情況的出現(xiàn)都會(huì)引起器件性能的劣化，甚至導(dǎo)致失效。因而，構(gòu)建具有高強(qiáng)度和低阻抗的魯棒連接界面是所有柔性電子器件，尤其是可延展柔性電子器件所迫切需求的。這一目標(biāo)的實(shí)現(xiàn)能夠有力推動(dòng)可延展柔性電子器件的發(fā)展，并催生出更為廣泛的應(yīng)用。

最近，浙江清華柔性電子技術(shù)研究院的研究團(tuán)隊(duì)提出了一種解決可延展柔性電子器件界面問題的新策略，能夠在不引入第三介質(zhì)層的基礎(chǔ)上，利用材料本征物化特性的一致性，有效增強(qiáng)不同功能部件之間的界面強(qiáng)度并大幅降低拉伸變形下的界面阻抗。同時(shí)，通過快速直寫具有魯棒界面的表皮電子器件，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)多運(yùn)動(dòng)和多狀態(tài)下生理應(yīng)變信號(hào)的精準(zhǔn)監(jiān)測，成功證明了此策略的實(shí)用價(jià)值，為未來可延展柔性電子器件的先進(jìn)制造提供了重要支撐。該成果以“Homogeneity Permitted Robust Connection for Additive Manufacturing Stretchable Electronics”為題，于8月31日發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces。

為證明均質(zhì)界面增強(qiáng)策略的有效性和通用性，研究人員選用了商業(yè)化碳納米管（CNT）和聚氨酯彈性體（TPU）作為原材料，通過調(diào)控CNT功能填料的分散形態(tài)，制備了兩種組分相同但是功能特性差異巨大的碳納米管-聚氨酯彈性復(fù)合體（CTC），即均勻復(fù)合體（Uniform CTC）和非均勻復(fù)合體（Nonuniform CTC），并且研究了摻雜比例與兩種復(fù)合體功能特性之間的關(guān)系。

具有不同分散形態(tài)的兩種碳納米管-聚氨酯彈性體復(fù)合體 通過橫向?qū)Ρ劝l(fā)現(xiàn)，均勻復(fù)合體導(dǎo)電性更好，零點(diǎn)漂移更??；而非均勻復(fù)合體的應(yīng)變敏感度更高，模量更小。當(dāng)同樣摻雜15 wt%碳納米管功能填料時(shí)，兩種復(fù)合體導(dǎo)電性，應(yīng)變敏感度和模量之間的差異能分別達(dá)到281倍，15.7倍和7.1倍。這種巨大的功能特性差異是由碳納米管顯著的分散形態(tài)差異所導(dǎo)致的。值得一提的是，高靈敏度的非均勻復(fù)合體不僅能夠?qū)崿F(xiàn)脈搏等微弱應(yīng)變信號(hào)的精準(zhǔn)監(jiān)測，還可以識(shí)別出脈搏信號(hào)中的特征生理信息，具備良好的醫(yī)用價(jià)值。基于上述功能特性差異，均勻復(fù)合體和非均勻復(fù)合體可以分別用作應(yīng)變監(jiān)測器件中的導(dǎo)線部件和傳感部件。

均勻復(fù)合體和非均勻復(fù)合體的功能特性對比 通過溶脹再干燥工藝，研究人員在均勻復(fù)合體和非均勻復(fù)合體之間構(gòu)建了連接界面，用于模擬真實(shí)器件內(nèi)部不同功能部件之間的連接狀態(tài)。連接界面的理論建模分析和力學(xué)-電學(xué)特性測試結(jié)果證明，所構(gòu)建的連接界面具有高界面強(qiáng)度和低界面阻抗，以及拉伸變形下的魯棒性，驗(yàn)證了均質(zhì)界面增強(qiáng)策略的有效性。

力學(xué)-電學(xué)測試、理論模型分析和界面增強(qiáng)機(jī)理 功能部件的均質(zhì)性是實(shí)現(xiàn)界面增強(qiáng)的根本原因。在溶脹后，兩種復(fù)合體連接界面處的聚氨酯高分子被部分溶解，高分子鏈的自由度得到提高。界面對粘后，隨著溶劑的揮發(fā)，界面兩側(cè)物化特性相同的高分子鏈會(huì)逐漸糾纏，引發(fā)互鎖效應(yīng)，從而大幅增強(qiáng)界面強(qiáng)度。同時(shí)，高分子鏈的糾纏又會(huì)驅(qū)使碳納米管對向移動(dòng)，實(shí)現(xiàn)導(dǎo)電滲流網(wǎng)絡(luò)的重構(gòu)，從而在連接界面上形成良好的歐姆接觸，降低界面阻抗。

快速直寫可延展柔性電子器件，多運(yùn)動(dòng)和多狀態(tài)下生理應(yīng)變信號(hào)的監(jiān)測 最后，研究人員利用增材制造技術(shù)快速直寫了具有魯棒連接界面的表皮柔性電子器件，實(shí)現(xiàn)了手指快速屈伸監(jiān)測、肘部大變形屈伸監(jiān)測、以及運(yùn)動(dòng)前后的脈搏信號(hào)監(jiān)測，成功例證了此均質(zhì)界面增強(qiáng)策略在未來快速制造可延展柔性電子器件中的價(jià)值。 浙江清華柔性電子技術(shù)研究院助理研究員傅棋琪博士為文章的第一作者，浙江清華柔性電子技術(shù)研究院是清華大學(xué)探索多學(xué)科交叉與校地合作新模式的試點(diǎn)，是浙江省人民政府與清華大學(xué)共同打造的新型高端科研機(jī)構(gòu)。 清華大學(xué)馮雪教授是論文通訊作者，馮雪教授團(tuán)隊(duì)長期致力于研究超常規(guī)環(huán)境下力學(xué)和柔性電子技術(shù)，發(fā)展可延展／超柔性等超常規(guī)微器件與大規(guī)模集成技術(shù)，所發(fā)展的柔性電子技術(shù)用于健康醫(yī)療、智能感知及重大裝備，近年來在《Science Advances》、《Advanced Materials》、《Advanced Functional Materials》、《Journal of the Mechanics and Physics of Solids》等期刊發(fā)表一系列高水平論文。該項(xiàng)研究得到了國家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃（973計(jì)劃）、國家自然科學(xué)基金等的資助。

論文信息：

Qi-Qi Fu, Tao Zhou, Ying Chen, Jianliang Xiao, Jingxian Xu, Zhao Pan, and Xue Feng*, Homogeneity Permitted Robust Connection for Additive Manufacturing Stretchable Electronics,ACS Applied Materials & Interfaces, 2020, 12(38), 43152-43159.

論文鏈接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.0c13071

責(zé)任編輯：xj

原文標(biāo)題：用于增材制造可延展電子器件的均質(zhì)界面增強(qiáng)策略

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