鐵電半導(dǎo)體的自發(fā)極化與光生載流子相互作用,孕育產(chǎn)生了具有重要應(yīng)用前景的物理特性,成為發(fā)展新型光電器件的有力候選材料。近年來(lái),二維RP-型鈣鈦礦在該領(lǐng)域嶄露頭角,然而,其晶體結(jié)構(gòu)中相鄰的有機(jī)離子層之間通過范德華弱相互作用連接,不利于維持自身結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。在實(shí)現(xiàn)RP-型晶格鐵電性的前提下,如何消除或降低層間能隙、增強(qiáng)結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性是該方向面臨的一項(xiàng)挑戰(zhàn)性課題。
在前期工作基礎(chǔ)上,中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所結(jié)構(gòu)化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室“無(wú)機(jī)光電功能晶體材料”研究員羅軍華團(tuán)隊(duì)提出了一種新穎的結(jié)構(gòu)組裝策略,通過引入柔性羧酸胺基元,利用氫鍵作用來(lái)消除/降低晶體結(jié)構(gòu)中的能隙,從而增強(qiáng)鐵電化合物的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。結(jié)果表明,同構(gòu)型反式異構(gòu)體的羧酸根之間存在較強(qiáng)的O–H···O氫鍵結(jié)合力,將相鄰有機(jī)陽(yáng)離子層連接起來(lái),有效降低了層間能隙,晶格穩(wěn)定性得到顯著提升。同時(shí),羧酸胺基元的有序-無(wú)序轉(zhuǎn)變誘導(dǎo)對(duì)稱性破缺結(jié)構(gòu)相變,對(duì)產(chǎn)生自發(fā)極化起到重要作用,變溫單晶結(jié)構(gòu)分析、非線性光學(xué)和電學(xué)等性能研究證實(shí)了材料的鐵電效應(yīng)。
氫鍵作用消除/降低范德華能隙構(gòu)筑新穎雜化光鐵電半導(dǎo)體
立足二維RP-型鈣鈦礦骨架,該化合物具有強(qiáng)烈的結(jié)構(gòu)各向異性與面內(nèi)自發(fā)極化效應(yīng)。在偏振光照射下,表現(xiàn)出依賴于鐵電性的體光伏特性,材料本征的二向色性比率達(dá)到~3.2,優(yōu)于多數(shù)傳統(tǒng)無(wú)機(jī)二維材料體系。該研究首次利用同構(gòu)型反式異構(gòu)體的結(jié)構(gòu)基元設(shè)計(jì)二維RP-型鐵電體,通過氫鍵作用消除/降低范德華能隙的策略為設(shè)計(jì)合成新穎鐵電材料提供了重要參考。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》(J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 4, 2130-2137)上。研究員孫志華為論文通訊作者,中國(guó)科學(xué)院大學(xué)博士研究生劉藝為論文第一作者。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院基礎(chǔ)前沿0-1原始創(chuàng)新項(xiàng)目、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)等的資助。
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原文標(biāo)題:福建物構(gòu)所雜化鐵電半導(dǎo)體研究取得進(jìn)展
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