鐵電半導體的自發(fā)極化與光生載流子相互作用,孕育產(chǎn)生了具有重要應用前景的物理特性,成為發(fā)展新型光電器件的有力候選材料。近年來,二維RP-型鈣鈦礦在該領(lǐng)域嶄露頭角,然而,其晶體結(jié)構(gòu)中相鄰的有機離子層之間通過范德華弱相互作用連接,不利于維持自身結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性。在實現(xiàn)RP-型晶格鐵電性的前提下,如何消除或降低層間能隙、增強結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性是該方向面臨的一項挑戰(zhàn)性課題。
在前期工作基礎(chǔ)上,中國科學院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所結(jié)構(gòu)化學國家重點實驗室“無機光電功能晶體材料”研究員羅軍華團隊提出了一種新穎的結(jié)構(gòu)組裝策略,通過引入柔性羧酸胺基元,利用氫鍵作用來消除/降低晶體結(jié)構(gòu)中的能隙,從而增強鐵電化合物的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。結(jié)果表明,同構(gòu)型反式異構(gòu)體的羧酸根之間存在較強的O–H···O氫鍵結(jié)合力,將相鄰有機陽離子層連接起來,有效降低了層間能隙,晶格穩(wěn)定性得到顯著提升。同時,羧酸胺基元的有序-無序轉(zhuǎn)變誘導對稱性破缺結(jié)構(gòu)相變,對產(chǎn)生自發(fā)極化起到重要作用,變溫單晶結(jié)構(gòu)分析、非線性光學和電學等性能研究證實了材料的鐵電效應。
氫鍵作用消除/降低范德華能隙構(gòu)筑新穎雜化光鐵電半導體
立足二維RP-型鈣鈦礦骨架,該化合物具有強烈的結(jié)構(gòu)各向異性與面內(nèi)自發(fā)極化效應。在偏振光照射下,表現(xiàn)出依賴于鐵電性的體光伏特性,材料本征的二向色性比率達到~3.2,優(yōu)于多數(shù)傳統(tǒng)無機二維材料體系。該研究首次利用同構(gòu)型反式異構(gòu)體的結(jié)構(gòu)基元設(shè)計二維RP-型鐵電體,通過氫鍵作用消除/降低范德華能隙的策略為設(shè)計合成新穎鐵電材料提供了重要參考。
相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國化學會志》(J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 4, 2130-2137)上。研究員孫志華為論文通訊作者,中國科學院大學博士研究生劉藝為論文第一作者。研究工作得到國家自然科學基金、中科院基礎(chǔ)前沿0-1原始創(chuàng)新項目、中科院戰(zhàn)略性先導科技專項等的資助。
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原文標題:福建物構(gòu)所雜化鐵電半導體研究取得進展
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