激光吸收光譜（LAS）技術(shù)由于具有高定量性和操作直接的優(yōu)勢(shì)而成為目前最為廣泛使用的激光光譜氣體檢測(cè)技術(shù)。作為最重要的性能指標(biāo)之一，氣體傳感的動(dòng)態(tài)范圍在諸如大海拔跨度大氣成分分析、標(biāo)準(zhǔn)氣體檢定、燃燒效率精準(zhǔn)監(jiān)控等氣體濃度變化范圍大（可跨越5個(gè)數(shù)量級(jí)以上）的應(yīng)用場(chǎng)景中尤其受到關(guān)注。然而，LAS技術(shù)需要從基線中提取吸收信息，難以平衡痕量氣體檢測(cè)時(shí)的弱吸收和高濃度氣體檢測(cè)時(shí)的過(guò)度吸收，導(dǎo)致其動(dòng)態(tài)范圍通常被限制在3~4個(gè)數(shù)量級(jí)。因此，有效擴(kuò)展LAS氣體傳感技術(shù)的動(dòng)態(tài)范圍以滿(mǎn)足更多實(shí)際應(yīng)用需求具有重要意義。

導(dǎo)讀

根據(jù)比爾-朗伯定律的基本原理，擴(kuò)展LAS動(dòng)態(tài)范圍的直接方法通常只有兩種：選擇不同強(qiáng)度的氣體吸收線和改變吸收光程。近期，哈爾濱工業(yè)大學(xué)董永康教授團(tuán)隊(duì)提出了一種新型的融合吸收光譜和色散光譜的大動(dòng)態(tài)范圍氣體傳感技術(shù)——激光矢量光譜技術(shù)（LaVS）。該技術(shù)采用調(diào)頻連續(xù)波（FMCW）干涉系統(tǒng)同時(shí)獲取目標(biāo)氣體的吸收光譜和色散光譜信息，并充分利用前者在低濃度區(qū)的高靈敏度特性和后者在高濃度區(qū)的高線性度優(yōu)勢(shì)。在乙炔氣體測(cè)量的驗(yàn)證性實(shí)驗(yàn)中，實(shí)現(xiàn)了6x107的超大線性動(dòng)態(tài)范圍，超越所有其它LAS技術(shù)一個(gè)數(shù)量級(jí)以上。相關(guān)成果以“Gas sensing with 7-decade dynamic range by laser vector spectroscopy combining absorption and dispersion”為題在Photonic Research期刊上發(fā)表。該論文的作者為哈爾濱工業(yè)大學(xué)碩士研究生王玥、徐寧，婁秀濤教授和董永康教授。

創(chuàng)新研究

LaVS技術(shù)原理

LaVS技術(shù)原理如圖1所示。在FMCW干涉儀結(jié)構(gòu)的探測(cè)路中放置一個(gè)內(nèi)部具有多個(gè)弱反射點(diǎn)的多通池以實(shí)施光程復(fù)用技術(shù)。痕量氣體傳感方法和傳統(tǒng)的LAS技術(shù)類(lèi)似，利用氣池整體光程長(zhǎng)度進(jìn)行測(cè)量。通過(guò)FMCW干涉法，可以獲得氣池內(nèi)部不同反射位置對(duì)應(yīng)的不同光程的矢量光譜信息，用于分析非痕量濃度的氣體：對(duì)于較低濃度氣體，選用具有相對(duì)高信噪比的吸收光譜進(jìn)行分析（濃度越低，選擇的光程則越長(zhǎng)，反之亦然）；對(duì)于強(qiáng)吸收導(dǎo)致光譜擬合困難的高濃度氣體，選用在較高光學(xué)厚度下仍具有線性響應(yīng)的色散光譜進(jìn)行分析。

圖1LaVS技術(shù)原理示意圖

圖源：Photonic Research（2023）https://doi.org/10.1364/PRJ.492651 (Fig.1）

LaVS實(shí)驗(yàn)裝置

LaVS系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)裝置如圖2所示，包括Mach-Zehnder主干涉結(jié)構(gòu)以及Michelson輔助干涉結(jié)構(gòu)。在主干涉結(jié)構(gòu)探測(cè)路的多通池（基長(zhǎng)為18 cm，內(nèi)部反射232次）內(nèi)充入待測(cè)乙炔氣體。采用線寬為60 kHz的外腔半導(dǎo)體激光器（SANTEC，TSL-770），掃描覆蓋乙炔1521nm附近的R7線。輔助干涉路產(chǎn)生的拍頻信號(hào)通過(guò)PD1接收，用來(lái)通過(guò)希爾伯特變換矯正激光調(diào)頻的非線性；FMCW拍頻信號(hào)由平衡探測(cè)器接收；通過(guò)多通池后的透射光經(jīng)過(guò)衰減后被探測(cè)器PD2接收。

圖2LaVS實(shí)驗(yàn)裝置

圖源：Photonic Research（2023）https://doi.org/10.1364/PRJ.492651(Fig.2）

同時(shí)獲取吸收和色散光譜的流程

圖3以8440 ppm乙炔氣體檢測(cè)為例展示了LaVS同時(shí)獲取不同吸收光程下吸收光譜和色散光譜的數(shù)據(jù)處理過(guò)程?？梢郧宄目吹?，吸收光譜在長(zhǎng)光程情況下其中心部分觸頂，這使得光譜分析變得困難。相比之下，即便是在較高光學(xué)厚度區(qū)域，色散光譜信號(hào)幅值隨著吸收光程的增加而線性增長(zhǎng)。因此，可期待利用色散光譜有效擴(kuò)展探測(cè)上限。

圖3同時(shí)獲取多通池內(nèi)8440 ppm乙炔的吸收光譜和色散光譜的數(shù)據(jù)處理流程。（a）采集到的原始拍頻信號(hào)；（b）對(duì)（a）中所示拍頻信號(hào)的傅里葉變換結(jié)果；（c）對(duì)（b）中所示的三個(gè)反射峰（#5，#11，#17）進(jìn)行傅里葉逆變換獲取的吸收和色散光譜。

圖源：Photonic Research（2023）https://doi.org/10.1364/PRJ.492651(Fig.3）

吸收和色散光譜的測(cè)量結(jié)果

為驗(yàn)證LaVS技術(shù)的大動(dòng)態(tài)范圍傳感能力，實(shí)驗(yàn)測(cè)量了跨越6個(gè)數(shù)量級(jí)以上的7種不同濃度的乙炔（1.2 ppm至99.3%）。圖4展示了FMCW干涉信號(hào)反演的濃度在100 ppm以上的5種乙炔樣品氣體的吸收和色散光譜。對(duì)于102 ppm和1090 ppm的低濃度氣體，選用高信噪比的吸收光譜進(jìn)行分析；對(duì)于高濃度的8440 ppm、9.3%和99.3%氣體，選用高線性度的色散光譜分析。對(duì)于1.2 ppm和8 ppm的痕量氣體，利用多通池的透射光獲得高信噪比的吸收光譜（未展示）。對(duì)1.2 ppm乙炔的連續(xù)測(cè)量數(shù)據(jù)進(jìn)行Allan方差分析，表明在24 s最佳平均時(shí)間處可獲得的最低探測(cè)濃度為0.016 ppm。

圖4不同濃度乙炔在不同光程下的吸收和色散光譜。（a-b）對(duì)于102 ppm和1090 ppm的低濃度氣體，吸收光程分別為19.389 m和3.949 m；(c-e)對(duì)于8440 ppm，9.3%和99.3%的高濃度氣體，吸收光程分別為6.103 m、1.064 m和0.359 m。每個(gè)光譜通過(guò)20次結(jié)果平均獲得。

圖源：Photonic Research（2023）https://doi.org/10.1364/PRJ.492651(Fig.4）

動(dòng)態(tài)范圍評(píng)估

圖5展示了乙炔氣體測(cè)量濃度和理論值的對(duì)比結(jié)果。線性擬合的R2大于0.9999，表明系統(tǒng)具有近乎完美的線性響應(yīng)。傳感的動(dòng)態(tài)范圍由探測(cè)下限和探測(cè)上限共同決定。根據(jù)0.016 ppm的探測(cè)下限和99.3%的探測(cè)上限評(píng)估，當(dāng)前LaVS系統(tǒng)的線性動(dòng)態(tài)范圍為，該指標(biāo)比目前所有已報(bào)道的LAS技術(shù)大一個(gè)數(shù)量級(jí)以上。

圖5乙炔測(cè)量濃度與預(yù)估濃度的對(duì)比圖

應(yīng)用與展望

我們提出并實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了一種新穎的用于大動(dòng)態(tài)范圍氣體傳感的激光矢量光譜技術(shù)，該技術(shù)有效融合了吸收光譜的高靈敏特性和色散光譜的高線性度優(yōu)勢(shì)，實(shí)現(xiàn)了7個(gè)數(shù)量級(jí)的大動(dòng)態(tài)范圍。由于吸收和色散間固有的定量聯(lián)系，激光矢量光譜具有和激光吸收光譜相同的準(zhǔn)確定量能力。所提出的激光矢量光譜技術(shù)同樣能夠結(jié)合其他輔助辦法，例如氣體稀釋、使用組合氣池、選取不同強(qiáng)度的吸收線等，來(lái)進(jìn)一步拓展動(dòng)態(tài)范圍，使得更具挑戰(zhàn)性的氣體傳感應(yīng)用成為可能。由于在強(qiáng)吸收情況下具有良好的性能表現(xiàn)，可以預(yù)期激光矢量光譜技術(shù)有望進(jìn)一步拓展至液體傳感應(yīng)用領(lǐng)域。

主要作者

董永康，論文通訊作者，哈爾濱工業(yè)大學(xué)航天學(xué)院教授/博士生導(dǎo)師，教育部國(guó)家級(jí)高層次人才，哈爾濱工業(yè)大學(xué)航天學(xué)院副院長(zhǎng)，集成電路科學(xué)與工程學(xué)科負(fù)責(zé)人，可調(diào)諧激光技術(shù)國(guó)家級(jí)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室常務(wù)副主任，中國(guó)光學(xué)工程學(xué)會(huì)理事，國(guó)際著名期刊Optics Letters編委，Photonic Sensors編委，《激光與光電子學(xué)進(jìn)展》編委。從事光纖與激光傳感器基礎(chǔ)研究、技術(shù)研發(fā)和工程應(yīng)用，取得多項(xiàng)創(chuàng)新性研究成果。在國(guó)際權(quán)威期刊發(fā)表論文110余篇，愛(ài)思唯爾高被引學(xué)者。

婁秀濤，論文第一作者，哈爾濱工業(yè)大學(xué)物理學(xué)院教授/博士生導(dǎo)師，哈爾濱工業(yè)大學(xué)物理實(shí)驗(yàn)教研中心主任，黑龍江省物理學(xué)會(huì)理事，第一/二/三屆全國(guó)光學(xué)與光學(xué)工程博士生學(xué)術(shù)聯(lián)賽東北賽區(qū)組委會(huì)秘書(shū)長(zhǎng)。在國(guó)際期刊發(fā)表SCI論文30余篇，授權(quán)國(guó)家發(fā)明專(zhuān)利13項(xiàng)。

審核編輯：彭菁