CH3NH3PbX3薄膜的載流子復(fù)合動(dòng)力學(xué)不僅能夠反映薄膜自身的光物理特性，同時(shí)還能為鈣鈦礦太陽(yáng)能電池制備工藝優(yōu)化提供重要參考信息。微波吸收介電譜測(cè)量技術(shù)，通過(guò)相敏檢測(cè)，可以同時(shí)獲得材料的自由載流子和淺束縛載流子復(fù)合動(dòng)力學(xué)信息。

其測(cè)量原理，如圖1所示，待測(cè)樣品置于微波諧振腔中;微波源產(chǎn)生的微波經(jīng)過(guò)隔離器并被功率分配器均分為兩路，其中一路經(jīng)過(guò)移相器后作為參考信號(hào)等幅輸入平衡混頻器中，另一路作為探測(cè)信號(hào)，經(jīng)過(guò)衰減器和環(huán)行器，并通過(guò)能量耦合裝置進(jìn)入放有待測(cè)樣品的微彼諧振腔中;在脈沖激光作用下，樣品內(nèi)產(chǎn)生光生載流子，從而改變樣品對(duì)微波場(chǎng)的吸收、微波場(chǎng)諧振頻率;由微波諧振腔反射的微波分別與參考信號(hào)、90度移相的參考信號(hào)完成混頻，分別得到自由載流子引起的吸收信號(hào)(信號(hào)強(qiáng)度正比于自由載流子濃度)和淺束縛載流子引起的色散信號(hào)(信號(hào)強(qiáng)度正比于淺束縛載流子濃度);通過(guò)數(shù)字示波器分別記錄吸收信號(hào)和色散信號(hào)，從而獲得自由載流子和淺束縛載流子動(dòng)力學(xué)信息。

圖2為532nm 納秒激光作用下CH3NH3PbI3 薄膜與CH3NH3PbI3-xClx 薄膜的光生載流子復(fù)合動(dòng)力學(xué)曲線(Free 代表自由載流子動(dòng)力學(xué)，Shallow 代表淺束縛載流子動(dòng)力學(xué))。這里定義載流子濃度減小到初始濃度的1/e處所需要的時(shí)間為載流子的擬合壽命。

CH3NH3PbI3 薄膜的自由載流子與淺束縛載流子的擬合壽命分別是44.1ns和214.0ns，而CH3NH3PbI3-xClx薄膜的自由載流子與淺束縛載流子擬合壽命分別是133.0ns和321.6ns。圖3分別展示的是CH3NH3PbI3薄膜的自由載流子和淺束縛載流子動(dòng)力學(xué)曲線隨激發(fā)光強(qiáng)度變化。可以明顯看出，自由載流子和淺束縛載流子動(dòng)力學(xué)曲線幅度隨著激發(fā)光強(qiáng)度的增加而增加。這表明微波吸收介電譜技術(shù)能夠靈敏檢測(cè)樣品內(nèi)載流子濃度變化。

圖 1、微波吸收介電譜測(cè)量裝置;

圖2、CH3NH3PbI3 與 CH3NH3PbI3-xClx 的載流子動(dòng)力學(xué)

圖3、不同激發(fā)光強(qiáng)度下 CH3NH3PbI3 薄膜載流子動(dòng)力學(xué)(a)自由載流子 (b)淺束縛載流子關(guān)鍵詞： CH3NH3PbI3，CH3NH3PbI3-xClx，載流子，動(dòng)力學(xué)，微波吸收介電譜

審核編輯 黃宇