圖1. 基于交流電壓法的離子遷移主動修復(fù)策略。(a)交流電壓法下的電壓序列;(b)電場驅(qū)動下的離子遷移;(c)Au/MAPbBr3/Au器件在直流偏置、脈沖電壓與交流電壓下的電流-電壓曲線;(d)Au/MAPbBr3/Au器件在直流偏置與交流電壓下的長期穩(wěn)定性。

近期，中國科學院上海光學精密機械研究所邵宇川研究員團隊，基于體相離子遷移的主動修復(fù)方法實現(xiàn)了低漂移、高靈敏度的鈣鈦礦X射線探測器。相關(guān)研究成果以“Low-Drift and High-Sensitivity Perovskite X?ray Detector through Proactive Healing of Bulk Ion Migration” 為題發(fā)表于ACS Applied Materials & Interfaces。

金屬鹵化物鈣鈦礦作為最具潛力的X射線探測材料，其光電性能已大幅超越傳統(tǒng)半導(dǎo)體材料，但由于其穩(wěn)定性的限制，使得在商業(yè)上的應(yīng)用受到了極大的阻礙。鈣鈦礦器件的穩(wěn)定性主要包括環(huán)境穩(wěn)定性與電場穩(wěn)定性兩方面，其中環(huán)境穩(wěn)定性能夠通過封裝屏蔽環(huán)境水氧解決，但電場穩(wěn)定性卻因偏置電壓驅(qū)動下離子遷移導(dǎo)致難以實現(xiàn)。因此，解決鈣鈦礦器件的電場穩(wěn)定性是決定其能否真正取代傳統(tǒng)半導(dǎo)體輻射探測器件的關(guān)鍵問題。

圖2. Au/MAPbBr3/Au器件成像。(a)成像示意圖;(b)基于交流電壓法的低劑量成像。

本研究針對鈣鈦礦材料的場致離子遷移現(xiàn)象，提出了交流電壓法以主動修復(fù)偏置電壓下的離子遷移，避免了離子持續(xù)遷移積累所導(dǎo)致的器件失效，從而實現(xiàn)工作過程中的長期穩(wěn)定。針對電流穩(wěn)定性進一步分析發(fā)現(xiàn)，相比較于直流偏置下的電流持續(xù)漂移，本研究所提出的交流電壓法僅在新器件初始施加電壓的過程中表現(xiàn)為輕微的初始衰減，斷電后再次施加則不會重復(fù)這一過程。電流的衰減被證明為器件缺陷降低的結(jié)果，光電響應(yīng)的提高也進一步驗證這一現(xiàn)象，因此，交流電場可以作為一種電場預(yù)處理手段，用于降低鈣鈦礦材料缺陷。在此基礎(chǔ)上，基于電場預(yù)處理后的Au/MAPbBr3/Au器件實現(xiàn)了～10?6 nA cm?1 V?1 s?1的低暗電流漂移及5.43 × 104 (空穴)和4.78 × 104 (電子) μC Gyair?1 cm?2的高靈敏度，并進行了低劑量下的X射線成像。該研究不僅展示了對鈣鈦礦器件離子遷移主動修復(fù)的深刻見解，而且提供了有效的預(yù)處理和工作策略。

相關(guān)工作得到上海市探索者項目支持。

審核編輯 黃宇