3μm~5μm中紅外激光處于大氣窗口波段，對應(yīng)著眾多原子或分子的特征吸收峰，在醫(yī)療診斷、大氣環(huán)境監(jiān)測、空間通信以及光電對抗等諸多領(lǐng)域具有非常重要的應(yīng)用價值。在這些應(yīng)用領(lǐng)域，人們往往要求光源擁有窄譜寬和快速波長調(diào)諧功能，而窄譜寬激光具有較小的譜寬、能量集中，是滿足這些應(yīng)用的理想光源。

當(dāng)前實現(xiàn)3μm~5μm波段中紅外激光的技術(shù)方法從機(jī)理上可分為兩種：一種是直接方式，如固體激光器、光纖激光器和量子級聯(lián)激光器（quantum cascade laser，QCL）等；另一種是利用非線性頻率變換間接產(chǎn)生中紅外激光輸出，例如結(jié)構(gòu)簡單、小型化、全固化的光參量振蕩器（optical parametric oscillator，OPO）。隨著技術(shù)的不斷進(jìn)步，大功率、高能量的3μm~5μm中紅外激光器逐漸由實驗研究轉(zhuǎn)向?qū)嶋H應(yīng)用，在科學(xué)研究和生產(chǎn)中發(fā)揮著顯著的作用。然而，自由運(yùn)行狀態(tài)下的激光器譜寬往往無法滿足高精度的應(yīng)用需求，推動了譜寬壓縮技術(shù)快速發(fā)展。因此，如何壓縮激光譜寬、提高光譜純度已成為國內(nèi)外激光工作者研究的熱點課題。

據(jù)麥姆斯咨詢報道，近日，國防科技大學(xué)和安徽理工大學(xué)的研究人員組成的團(tuán)隊在《激光技術(shù)》期刊上發(fā)表了題為“窄譜寬中紅外激光技術(shù)研究進(jìn)展”的最新論文，總結(jié)了實現(xiàn)窄譜寬3μm~5μm中紅外激光輸出的Fe2?/Cr2?離子摻雜固體激光器和氟化物光纖激光器譜寬壓縮技術(shù)，以量子級聯(lián)激光器為例，展示了幾種激光穩(wěn)頻的措施，重點闡述了結(jié)構(gòu)緊湊、全固化的中紅外光參量振蕩器的調(diào)諧原理和壓縮譜寬所采取的技術(shù)，對作者團(tuán)隊在窄譜寬光參量振蕩器方面的研究工作進(jìn)行了介紹，并對窄譜寬中紅外激光技術(shù)的研究前景進(jìn)行了展望。

窄譜寬中紅外固體激光器

過渡金屬離子摻雜的II~VI族晶體是中紅外固體激光器的常用增益介質(zhì)，兩種典型的材料分別是Fe:ZnSe和Cr:ZnSe晶體，其輸出的光譜特征寬度約為10nm~50nm。近年來，窄譜寬固體激光器激光取得了長足發(fā)展，輸出激光譜寬可以達(dá)到0.1nm的水平，有幾種固體激光器譜寬壓縮方法已經(jīng)得到證實。

實現(xiàn)窄譜寬固體激光輸出一種方法是利用熱等靜壓（hot isostatic pressing，HIP）技術(shù)對晶體樣本進(jìn)行金屬離子擴(kuò)散摻雜處理。實現(xiàn)窄譜寬固體激光輸出另一種方法是在晶體中形成波導(dǎo)結(jié)構(gòu)來實現(xiàn)窄譜寬激光輸出。

針對晶體生長方式對輸出激光譜寬的影響，研究人員同樣開展了相關(guān)工作。2017年，EVANS等人報道了工作在5.2μm波長下的Fe:CdMnTe激光器，實驗裝置如圖1所示，其中Fe:CdMnTe樣品為使用布里奇曼晶體生長技術(shù)從熔體中生長而來。實驗獲得了最大平均功率為810mW、光譜寬度為1nm的5223nm激光輸出。由于Fe:CdMnTe晶體由布里奇曼法生長而來，離子摻雜均勻性得到了改善，使得輸出譜寬同其它晶體生長技術(shù)輸出譜寬相比變得更窄。

圖1 Fe:CdMnTe激光器實驗裝置

此外，還可通過使用光柵、法布里-珀羅（Fabry-Perot，F(xiàn)-P）標(biāo)準(zhǔn)具等光學(xué)元件實現(xiàn)窄譜寬操作。2019年，WANG等人報道了一種基于自種子光環(huán)型腔結(jié)構(gòu)的波長可調(diào)諧連續(xù)波單頻Cr:ZnSe激光器，實驗裝置如圖2所示。在諧振腔中插入3個不同厚度的石英雙折射濾光片，得到了窄譜寬激光輸出，其輸出光譜特性由分辨率為0.5nm的光譜儀和法布里-珀羅掃描干涉儀進(jìn)行監(jiān)測分析。通過旋轉(zhuǎn)雙折射濾光片的角度，可以實現(xiàn)波長調(diào)諧。實驗中獲得了最大單頻功率0.92W，譜寬約為50MHz的激光輸出。

圖2 單頻可調(diào)諧Cr:ZnSe激光器實驗裝置圖

窄譜寬中紅外光纖激光器

窄譜寬光纖激光器具有效率高、光束質(zhì)量好等優(yōu)點，其中分布布喇格反射（distributedBragg reflection，DBR）和分布反饋（distributed feedback，DFB）光纖激光器是兩種典型代表。

2015年，BERNIER等人報道了首個3μm波段摻Er3?的DFB單頻光纖激光器，實驗裝置如圖3所示。全光纖腔包含高摻雜Er3?的氟化物光纖，通過紅外飛秒脈沖和抖動相位掩模方法嵌入光纖布喇格光柵（fiberBragg grating，F(xiàn)BG）。實驗結(jié)果表明，在2794.4nm波長處獲得了譜寬為20kHz的輸出。由于只有一小部分抽運(yùn)功率被吸收，最大連續(xù)輸出功率和斜率效率僅為12mW 和0.19%。

圖3 Er3?摻雜單頻光纖激光器實驗裝置圖

在單摻Ho3?的多組分氟化物光纖中，激光下能級壽命高于上能級，為了產(chǎn)生3μm波段激光，一般采取與Pr3?離子共摻雜的方法。HUDSON等人通過Ho3?/Pr3?共摻的氟化物光纖，成功實現(xiàn)了單縱模窄譜寬光纖激光輸出，實驗裝置如圖4所示。利用飛秒脈沖激光和逐點刻寫技術(shù)，將FBG直接刻寫在Ho3?/Pr3?共摻氟化物光纖中獲得窄譜寬輸出。實驗結(jié)果表明，在兩臺1150nm半導(dǎo)體激光器抽運(yùn)下實現(xiàn)2914nm單頻輸出，最大輸出功率為11mW，斜率效率為1.4%，激光譜寬小于0.4nm。

圖4 單頻Ho3?/Pr3?共摻光纖激光器實驗原理圖

窄譜寬中紅外量子級聯(lián)激光器

量子級聯(lián)激光器是一種基于量子阱子帶間電子躍遷的半導(dǎo)體激光器，發(fā)射光譜可覆蓋幾微米至250μm以上很寬的范圍。QCL由于較小的譜寬展寬系數(shù)和超快輻射過程，其固有的譜寬僅有幾十赫茲，接近肖洛-湯斯極限。然而，當(dāng)量子級聯(lián)激光器在自由運(yùn)行狀態(tài)下，由于存在不期望的噪聲，致使輸出激光譜寬存在一定展寬，通常為兆赫茲量級。幾種降噪穩(wěn)頻的方法已被證明在激光譜寬壓縮方面具有良好效果。

第1種方法是利用氣體分子吸收線作為頻率鑒別器，通過檢測激光頻率變化所產(chǎn)生的誤差信號控制QCL電流進(jìn)行穩(wěn)頻。第2種方法是利用光頻梳的高穩(wěn)定性實現(xiàn)QCL的窄譜寬輸出。

上述兩種方法為主動穩(wěn)頻技術(shù)，此外還可以采取被動穩(wěn)頻的方法。2020年，ZHAO等人提出了一種利用光反饋對QCL進(jìn)行被動穩(wěn)頻的簡易實驗裝置，如圖5所示。QCL發(fā)射的激光被光束分束器BS1分成兩束，一束通過金鏡反射提供反饋，反饋光強(qiáng)度受偏振器P1和P2控制，大小由功率計監(jiān)測；另一路徑的光被光束分束器BS2分成兩路，一束光入射到傅里葉變換紅外光譜儀（FTIR）用于表征頻率噪聲，另一束光穿過一氧化碳吸收池，經(jīng)光探測器（PD）轉(zhuǎn)換為電信號，最后由電頻譜分析儀（ESA）測量功率譜密度。實驗結(jié)果表明，光譜寬度從7.6MHz 縮小到107kHz。該實驗證明了在不使用任何反饋相位控制的情況下，實現(xiàn)了對QCL譜寬的壓縮，并且該方法不僅適用于法布里-珀羅QCL，而且還可用于分布式反饋QCL和分布式布喇格反射QCL。

圖5 光強(qiáng)反饋穩(wěn)頻實驗裝置示意圖

以上技術(shù)實現(xiàn)窄譜中紅外激光一般輸出功率較低，且波長調(diào)諧范圍小，在一些要求輸出功率大、調(diào)諧范圍大的場合需要采取光參量振蕩技術(shù)。

窄譜寬中紅外光參量振蕩器

光參量振蕩激光器是實現(xiàn)3μm~5μm中紅外激光器輸出的主要方法之一，具有全固化、小型化、結(jié)構(gòu)簡單等優(yōu)點。通過周期、角度和溫度等多種調(diào)諧方式，OPO技術(shù)可實現(xiàn)紅外、可見光甚至紫外激光輸出，是可調(diào)諧激光產(chǎn)生的重要手段。如圖6所示，OPO通常由3個部分組成，即非線性晶體、抽運(yùn)源和諧振腔。其中，基于準(zhǔn)相位匹配（quasi-phase matching，QPM）方式的MgO:PPLN具有非線性系數(shù)大、調(diào)諧范圍寬等優(yōu)點，在實現(xiàn)寬調(diào)諧和高功率的中紅外激光輸出方面具有重大潛力，是3μm~5μm中紅外OPO的理想選擇。

圖6 光參量振蕩器示意圖

一種常用的譜寬壓縮方法是利用腔內(nèi)光譜選擇器來抑制諧振腔內(nèi)的激光光譜寬度，如體布喇格光柵（volume Bragg grating，VBG）和標(biāo)準(zhǔn)具。VBG具有良好的光譜選擇性，已被廣泛用于獲得高功率窄譜寬輸出。2015年，PENG 等人報道了一種由1064nm主振蕩功率放大器（master oscillator power amplifier，MOPA）抽運(yùn)的高功率、窄譜寬2.907μm PPMgLN光參量振蕩器，實驗裝置如圖7所示。OPO自由運(yùn)行時，在2.907μm時的最大平均輸出功率為71.6W，斜率效率為26.7%，是當(dāng)時已知的PPMgLN OPO在此波段最高輸出功率。當(dāng)使用VBG作為腔鏡時，在2907.55nm處的最大平均功率為51.7W，斜率效率為22.5%，并且OPO激光譜寬由自由運(yùn)行的9nm壓縮到0.7 nm以下。該實驗表明，VBG在縮小中紅外閑頻光譜寬方面發(fā)揮著關(guān)鍵作用。然而，通過調(diào)整VBG和PPMgLN的溫度，閑頻光可調(diào)諧范圍僅為8nm。

圖7 基于體光柵的PPMgLN OPO實驗裝置圖

為了同時實現(xiàn)OPO的寬調(diào)諧和窄譜寬輸出，標(biāo)準(zhǔn)具成為一種有力的工具。2020年，LI等人報道了一種波長可調(diào)諧的啁啾強(qiáng)度調(diào)制光參量振蕩器，實驗裝置如圖8所示。1064nm抽運(yùn)光經(jīng)過電光調(diào)制器，調(diào)制頻率范圍為10MHz~2.1GHz，調(diào)制后的光通過一個摻鐿光纖放大器進(jìn)行放大。通過在腔內(nèi)插入0.2mm厚的F-P標(biāo)準(zhǔn)具，限制振蕩激光的譜寬。在抽運(yùn)光為15.2W 時，獲得2.16W閑頻光輸出，最大轉(zhuǎn)換效率為16.5%。通過改變晶體的溫度，閑頻光波長從3.1μm調(diào)整到3.8μm。

圖8 強(qiáng)度調(diào)制OPO實驗裝置示意圖

另一種譜寬壓縮方法是種子光注入技術(shù)，即利用一個窄譜寬的激光器作為主振蕩器，結(jié)合使用OPO進(jìn)行放大，得到大功率、窄譜寬的中紅外激光輸出。如圖9所示，2021年，ERUSHIN等人報道了一種種子光注入光參量振蕩器。抽運(yùn)光為1053nm的Nd:YLF激光器，最大脈沖能量為1mJ，激光譜寬為0.11nm。種子光為二極管激光器，通過改變溫度可以使輸出波長在1538nm~1544nm范圍內(nèi)連續(xù)調(diào)整。實驗結(jié)果得到，在未注入種子光時，抽運(yùn)光轉(zhuǎn)換為閑頻光的效率為5.8%，譜寬約為18nm。種子光注入后，抽運(yùn)光轉(zhuǎn)換為閑頻光的效率為6.15%，譜寬為2nm左右。該實驗證明了將OPO與種子光注入實現(xiàn)中紅外光源輸出的可行性，同時體現(xiàn)了種子光注入在激光譜寬壓縮、輸出波長穩(wěn)定、波束質(zhì)量改善等方面的獨特作用。

圖9 種子光注入窄譜寬光參量振蕩器實驗裝置示意圖

在如何通過MgO:PPLN OPO獲得窄譜寬、寬調(diào)諧中紅外激光方面，本論文作者團(tuán)隊開展了有關(guān)研究工作。如圖10所示，搭建了一種基于F-P標(biāo)準(zhǔn)具的窄譜寬OPO實驗裝置。1064nm抽運(yùn)源為一種基于非對稱平平腔設(shè)計的二極管側(cè)抽運(yùn)Nd:YAG激光器，在10kHz的重復(fù)頻率下產(chǎn)生超過30W的線性偏振輸出，脈沖寬度為220ns。MgO:PPLN晶體放置在溫度精度為0.1℃溫控爐中，通過改變溫度實現(xiàn)OPO輸出波長調(diào)諧。為獲得窄譜寬輸出，在腔內(nèi)放置了F-P標(biāo)準(zhǔn)具。實驗測得信號光譜寬約為0.03nm，計算閑頻光譜寬小于1nm。

圖10 窄譜寬MgO:PPLN OPO實驗原理示意圖

遺憾的是，當(dāng)波長在4μm波段以上時，鈮酸鋰晶體存在光子吸收效應(yīng)，無法兼顧高功率和窄譜寬輸出。ZnGeP2晶體非線性系數(shù)高（75pm/V），透射光譜范圍寬（2μm~12μm），在中、遠(yuǎn)紅外激光產(chǎn)生中具有重要應(yīng)用。如圖11所示，2018年，報道了ZnGeP2 OPO產(chǎn)生4.3μm窄譜寬激光的實驗研究。利用1064nm抽運(yùn)KTiOPO4 OPO產(chǎn)生2.7μm抽運(yùn)源，然后基于II類匹配方式，用2.7μm激光抽運(yùn)ZnGeP2 OPO獲得4.3μm波段窄譜寬激光輸出。實驗結(jié)果表明，當(dāng)抽運(yùn)波長為2.7μm時，在4.26μm處獲得最大單脈沖能量2.12mJ，譜寬約為30nm，取得了良好的譜寬壓縮效果。

圖11 KTiOPO4 OPO抽運(yùn)ZnGeP2 OPO實驗裝置

硒鎵鋇（BaGa4Se7, BGSe）是一種具有寬光譜透過范圍的新型中紅外非線性晶體（0.47μm~18μm）, 其有效非線性系數(shù)大，損傷閾值高，在寬調(diào)諧、窄譜寬中紅外激光方面具有研究價值。2022年，本團(tuán)隊首次報道了一種基于標(biāo)準(zhǔn)具的L型窄譜寬BGSe光學(xué)參量振蕩器，實驗裝置如圖12所示。在自由運(yùn)行下狀態(tài)時，I型相位匹配下BGSe（56.3°，0°）輸出峰值波長為3529nm，譜寬為4.53nm。在插入標(biāo)準(zhǔn)具后，譜寬減小到1.27nm~2.05nm，輸出光譜如圖13所示。當(dāng)標(biāo)準(zhǔn)具傾斜角度為2.34°時，譜寬為2.05nm，峰值波長仍為3529nm；當(dāng)標(biāo)準(zhǔn)具傾斜角為3.90°時，峰值波長為3534.9nm，譜寬為1.27nm，這是目前報道的BGSe OPO最窄譜寬。同時，在插入標(biāo)準(zhǔn)具后光束質(zhì)量也得到了改善。

圖12 窄譜寬硒鎵鋇光參量振蕩器實驗裝置

圖13 硒鎵鋇光參量振蕩器輸出光譜圖

結(jié)束語

譜寬是激光器的重要指標(biāo)之一，窄譜寬激光在諸多應(yīng)用方面都具有優(yōu)勢。實現(xiàn)窄譜中紅外激光輸出的方法有很多，中紅外固體激光器可以通過對過渡金屬離子摻雜、擴(kuò)散工藝的控制或改善晶體生長方式等來實現(xiàn)窄譜寬激光輸出，光纖激光器通過反射光柵設(shè)計可獲得單頻激光輸出。量子級聯(lián)激光器固有的譜寬僅有幾十赫茲，在窄線寬激光方面具有重大潛力，可采用飽和吸收穩(wěn)頻、光反饋穩(wěn)頻等方法實現(xiàn)極窄譜寬激光輸出。中紅外OPO采取種子光輸入、在諧振腔內(nèi)插入標(biāo)準(zhǔn)具或體光柵可以將中紅外激光譜寬由十幾納米壓縮到2nm以下。其中，諧振腔內(nèi)插入標(biāo)準(zhǔn)具的MgO: PPLN OPO具有高輸出功率、寬波長調(diào)諧和成熟抽運(yùn)源的優(yōu)點，是產(chǎn)生3μm~5μm窄譜中紅外激光的有效技術(shù)手段。另外，隨著新型非線性晶體的出現(xiàn)，將彌補(bǔ)MgO: PPLN OPO波長長于4μm輸出功率急劇下降的缺點，3μm~5μm窄譜光學(xué)參量振蕩器將會取得更大突破，在4μm~5μm波段實現(xiàn)更高功率激光輸出，并創(chuàng)造出新的應(yīng)用前景。 本研究獲得了國家自然科學(xué)基金資助項目（62105003）、安徽省自然科學(xué)基金資助項目（2108085QA29）、先進(jìn)激光技術(shù)安徽省實驗室主任基金資助項目（AHL2020ZR03）的支持。





審核編輯：劉清