近日，半導(dǎo)體所半導(dǎo)體超晶格國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室在二維半導(dǎo)體WS2中研究了布里淵邊界聲學(xué)聲子與暗激子之間量子干涉導(dǎo)致的法諾(Fano)共振行為(示意見(jiàn)圖1a,b)，并揭示了對(duì)稱性在其中扮演的重要作用。2023年1月06日，相關(guān)研究成果以“少數(shù)層WS2中暗激子與邊界聲學(xué)聲子的量子干涉”(Quantum interference between dark-excitons and zone-edged acoustic phonons in few-layer WS2)在線發(fā)表于《自然·通訊》(Nature Communications)。

由于庫(kù)倫屏蔽減弱，低維半導(dǎo)體材料的光學(xué)性質(zhì)主要由激子決定。除了為大家熟悉的可通過(guò)光學(xué)上直接躍遷來(lái)觀測(cè)的亮激子外，暗激子卻難以直接觀測(cè)。暗激子的復(fù)合往往需要其他元激發(fā)如聲子等的協(xié)助。因此共振拉曼散射是比較理想的研究暗激子等的實(shí)驗(yàn)手段。近年來(lái)，二維半導(dǎo)體過(guò)渡金屬二硫化物，如MoS2，WS2等具有強(qiáng)的光-物質(zhì)相互作用，能帶上具有豐富的能谷結(jié)構(gòu)，如同時(shí)具有Γ、K、Q等能谷，在布里淵區(qū)不同位置且能量接近，是研究暗激子及與聲子相互作用的絕佳平臺(tái)。

研究團(tuán)隊(duì)首先通過(guò)不同數(shù)值孔徑下的光致發(fā)光(PL)譜確認(rèn)了少數(shù)層WS2亮態(tài)A激子與自旋禁戒暗態(tài)A激子的存在(見(jiàn)圖1c,d)。對(duì)于多層WS2，其導(dǎo)帶底從K谷變?yōu)镼谷，而Q-K之間躍遷的動(dòng)量正好可由布里淵邊界M點(diǎn)聲子的波矢來(lái)補(bǔ)償(見(jiàn)圖1b,e)。因此邊界M點(diǎn)的一階聲子就有可能通過(guò)拉曼光譜直接進(jìn)行測(cè)量，在這個(gè)過(guò)程中預(yù)期能觀察由導(dǎo)帶Q谷的電子和價(jià)帶K谷空穴形成的暗激子。

研究團(tuán)隊(duì)選擇了與暗態(tài)A激子共振的激發(fā)激光，進(jìn)行了低溫拉曼光譜的測(cè)量。如先期預(yù)期，在該共振激發(fā)下不僅邊界M點(diǎn)一階聲學(xué)聲子的拉曼光譜可以被實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到(TA(M), ZA(M)和LA(M))，并且還發(fā)現(xiàn)了這些拉曼模式表現(xiàn)為不對(duì)稱的Fano線型，且與平面內(nèi)剪切聲子的Fano線型呈現(xiàn)出鏡像分布的現(xiàn)象(見(jiàn)圖2a,c)。特別是在雙層WS2中，暗激子-聲子的強(qiáng)耦合導(dǎo)致其ZA(M)聲學(xué)模式表現(xiàn)為一個(gè)Fano凹陷（對(duì)應(yīng)相消干涉行為）而非Fano峰（對(duì)應(yīng)相漲干涉行為）。Fano共振來(lái)源于連續(xù)態(tài)和分立態(tài)之間的量子干涉。

通過(guò)理論分析，研究團(tuán)隊(duì)確定了連續(xù)態(tài)來(lái)源于K谷空穴和Q谷電子所形成的暗激子態(tài)，而分立態(tài)來(lái)源于M點(diǎn)聲子。自于暗激子的長(zhǎng)壽命特征以及二維激子低的態(tài)密度，在光激發(fā)下暗激子形成準(zhǔn)連續(xù)態(tài)。進(jìn)一步地，研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)改變激發(fā)光波長(zhǎng)（改變激子的馳豫通道以及參與聲子的模式從而破壞共振條件）和變溫拉曼光譜（改變激子能量從而破壞共振條件）對(duì)上述結(jié)果與理論解釋進(jìn)行了驗(yàn)證。最后，研究團(tuán)隊(duì)從對(duì)稱性角度分析了平面內(nèi)剪切模聲子，邊界聲學(xué)聲子和暗激子耦合的物理機(jī)制，揭示了聲子振動(dòng)方向以及激子對(duì)稱性對(duì)它們之間耦合的重要角色。

譚青海博士（現(xiàn)為新加坡南洋理工大學(xué)博后）和廈門大學(xué)李運(yùn)美副教授為本論文共同第一作者。譚平恒研究員和張俊研究員為論文共同通訊作者。主要合作者還包括新加坡南洋理工大學(xué)高煒博教授，法國(guó)Toulouse大學(xué)Xavier Marie教授等。

圖1.Fano共振示意圖，暗激子躍遷示意圖，亮激子暗激子的實(shí)驗(yàn)觀測(cè)以及布里淵區(qū)QK與ΓM波矢匹配示意圖。



圖2.邊界聲學(xué)聲子Fano共振的實(shí)驗(yàn)觀測(cè)與振動(dòng)示意圖。

審核編輯：劉清