本文研究了二維材料PdSe?與石墨烯組成的范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的自旋動(dòng)力學(xué)。PdSe?因其獨(dú)特的五邊形晶格結(jié)構(gòu)，能夠誘導(dǎo)石墨烯中各向異性的自旋軌道耦合（SOC），從而在室溫下實(shí)現(xiàn)自旋壽命的十倍調(diào)制。研究發(fā)現(xiàn)，自旋壽命在平面內(nèi)表現(xiàn)出顯著的各向異性，并且這種各向異性與PdSe?的晶體軸不一致，表明其來(lái)源于界面效應(yīng)而非自旋吸收。這一發(fā)現(xiàn)為設(shè)計(jì)具有強(qiáng)自旋軌道耦合的石墨烯基拓?fù)湎嗵峁┝诵碌乃悸贰?/p>

背景

自旋軌道耦合（SOC）在現(xiàn)代凝聚態(tài)物理學(xué)中具有重要意義，它能夠?qū)崿F(xiàn)獨(dú)特的拓?fù)湎?、電荷與自旋的相互轉(zhuǎn)換、自旋軌道扭矩以及自旋量子比特操控等。在范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，通過(guò)材料間的近鄰效應(yīng)可以實(shí)現(xiàn)SOC的設(shè)計(jì)和調(diào)控。例如，六方過(guò)渡金屬二硫化物（TMDCs）能夠通過(guò)近鄰效應(yīng)在石墨烯中誘導(dǎo)出谷Zeeman自旋軌道耦合，導(dǎo)致自旋壽命在平面內(nèi)和垂直于平面方向上出現(xiàn)各向異性。然而，由于這些異質(zhì)結(jié)構(gòu)的三重對(duì)稱性，平面內(nèi)的自旋壽命仍然是各向同性的。因此，探索具有更低對(duì)稱性的材料以實(shí)現(xiàn)平面內(nèi)自旋壽命的各向異性是一個(gè)重要的研究方向。

主要內(nèi)容

本文研究了PdSe?與石墨烯組成的范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的自旋動(dòng)力學(xué)。PdSe?是一種具有獨(dú)特五邊形晶格的半導(dǎo)體材料，其單元格為正交晶系，由沿a軸排列的不規(guī)則五邊形單層組成。研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)非局域自旋器件設(shè)計(jì)，沿著三個(gè)正交方向（x、y、z）測(cè)量了單層石墨烯-PdSe?中的自旋壽命。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，PdSe?誘導(dǎo)的自旋軌道耦合在石墨烯中產(chǎn)生了顯著的平面內(nèi)自旋壽命各向異性，這種各向異性在室溫下仍然存在，并且可以通過(guò)背柵電壓進(jìn)行調(diào)控。

實(shí)驗(yàn)中，研究團(tuán)隊(duì)首先通過(guò)化學(xué)氣相輸運(yùn)法合成了PdSe?單晶，并將其轉(zhuǎn)移到石墨烯上，形成異質(zhì)結(jié)構(gòu)。通過(guò)拉曼光譜確定了PdSe?的晶體軸方向，并利用非局域自旋器件測(cè)量了自旋壽命。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，石墨烯-PdSe?異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的自旋壽命在平面內(nèi)表現(xiàn)出顯著的各向異性，其中沿x′方向的自旋壽命最長(zhǎng)（約260皮秒），沿y′方向的自旋壽命最短（約21皮秒），而垂直于平面的自旋壽命約為18.5皮秒。此外，自旋壽命的各向異性比（ζ?? = τ?′/τ?′）在不同背柵電壓下表現(xiàn)出顯著變化，從-30 V時(shí)的12.5降低到25 V時(shí)的2.5。

實(shí)驗(yàn)細(xì)節(jié)

實(shí)驗(yàn)中，PdSe?單晶通過(guò)自熔劑法生長(zhǎng)，形成層狀晶體。石墨烯通過(guò)機(jī)械剝離法從高定向熱解石墨上剝離到p型摻雜的Si/SiO?基底上。通過(guò)光學(xué)對(duì)比度和拉曼光譜校準(zhǔn)，識(shí)別出單層石墨烯通道。使用粘彈性印章將PdSe?薄片轉(zhuǎn)移到石墨烯上，并在高真空下進(jìn)行退火處理。通過(guò)電子束光刻技術(shù)定義了接觸電極，包括自旋注入電極（TiO?-Co）和自旋檢測(cè)電極（Ti-Pd）。實(shí)驗(yàn)中，通過(guò)改變外部磁場(chǎng)的方向和大小，研究了自旋在不同方向上的動(dòng)力學(xué)行為。通過(guò)布洛赫擴(kuò)散方程的解來(lái)擬合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，從而提取出自旋壽命和自旋紋理的方向。

創(chuàng)新點(diǎn)

1、首次在室溫下實(shí)現(xiàn)了石墨烯中平面內(nèi)自旋壽命的各向異性調(diào)控，通過(guò)PdSe?誘導(dǎo)的自旋軌道耦合實(shí)現(xiàn)了自旋壽命的十倍調(diào)制。

2、發(fā)現(xiàn)了PdSe?與石墨烯界面處的自旋軌道耦合具有顯著的方向依賴性，這種各向異性與PdSe?的晶體軸不一致，表明其來(lái)源于界面效應(yīng)而非自旋吸收。

3、通過(guò)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了自旋壽命的各向異性在不同背柵電壓下的可調(diào)性，為自旋器件的設(shè)計(jì)提供了新的調(diào)控手段。

相關(guān)指標(biāo)

1、自旋壽命各向異性：在石墨烯-PdSe?異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，沿x′方向的自旋壽命最長(zhǎng)（τ?′ = 260 ps），沿y′方向的自旋壽命最短（τ?′ = 21 ps），垂直于平面的自旋壽命為τ?′ = 18.5 ps。

2、自旋壽命調(diào)制：通過(guò)背柵電壓調(diào)控，自旋壽命的各向異性比（ζ?? = τ?′/τ?′）從-30 V時(shí)的12.5降低到25 V時(shí)的2.5。

3、自旋動(dòng)力學(xué)方向依賴性：自旋壽命在不同方向上的變化表明，自旋動(dòng)力學(xué)受到PdSe?誘導(dǎo)的自旋軌道耦合的顯著影響。

4、界面效應(yīng)驗(yàn)證：實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，自旋壽命的各向異性與PdSe?的晶體軸不一致，表明其來(lái)源于界面效應(yīng)而非自旋吸收。

5、低溫驗(yàn)證：在77 K下進(jìn)行的實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步驗(yàn)證了自旋壽命的各向異性，且與室溫下的結(jié)果一致。

結(jié)論

本文通過(guò)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了PdSe?與石墨烯組成的范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)中自旋動(dòng)力學(xué)的各向異性。這種各向異性來(lái)源于PdSe?誘導(dǎo)的自旋軌道耦合，而非自旋吸收。研究結(jié)果不僅為理解范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的自旋物理提供了新的視角，還為設(shè)計(jì)具有強(qiáng)自旋軌道耦合的石墨烯基拓?fù)湎嗵峁┝诵碌乃悸贰４送?，自旋壽命的各向異性在不同背柵電壓下的可調(diào)性為自旋器件的設(shè)計(jì)和應(yīng)用提供了新的可能性。

圖文內(nèi)容

圖1 | 器件結(jié)構(gòu)與單層石墨烯-PdSe2表征a，單層PdSe2的五邊形晶格的俯視圖和側(cè)視圖；藍(lán)色和黃色球體分別代表Pd和Se原子。矩形表示具有晶格常數(shù)a和b的晶胞。側(cè)視圖顯示了沿a軸的褶皺結(jié)構(gòu)。b，器件示意圖：?jiǎn)螌邮┳孕ǖ姥貀?方向有四個(gè)鐵磁接觸（F1–F4，深橙色）和兩個(gè)正常金屬接觸（灰色）。由F1和F2定義的非局域器件探測(cè)PdSe2對(duì)石墨烯產(chǎn)生的鄰近效應(yīng)。通過(guò)F1的電流I（黑色箭頭）將自旋平行于F1的磁化方向注入石墨烯。自旋在外加磁場(chǎng)下進(jìn)動(dòng)并擴(kuò)散到檢測(cè)器F2。兩個(gè)參考器件（F1–F3和F2–F4）用于表征原始石墨烯。藍(lán)色箭頭指示PdSe2的晶軸a和b；紅色箭頭分別表示具有最長(zhǎng)和最短自旋壽命的面內(nèi)自旋方向x′?和y′?。角度θ表征x′?和a之間的旋轉(zhuǎn)。c，石墨烯-PdSe2器件（器件1）和兩個(gè)參考石墨烯器件的光學(xué)圖像。單層石墨烯薄片用虛線標(biāo)出。比例尺，5微米。d，器件1中PdSe2薄片的代表性偏振拉曼光譜，顯示了已識(shí)別的Ag和B1g模式。極化角度是從x?軸測(cè)量的。為了清晰起見(jiàn)，光譜在垂直方向上進(jìn)行了位移。e，d中A2g峰強(qiáng)度的角度依賴性，用于確定PdSe2的晶軸；誤差條表示平均值的標(biāo)準(zhǔn)偏差。

圖2 | 單層石墨烯-PdSe2中的自旋弛豫各向異性。非局域自旋電阻Rnl（≡ Vnl/I）隨沿x?、y?和z?方向的磁場(chǎng)B的變化。a–c中的測(cè)量是針對(duì)圖1c中由F1和F3定義的參考器件進(jìn)行的，而d–f中的測(cè)量是針對(duì)石墨烯-PdSe2（器件1）進(jìn)行的。空心圓圈代表實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，線條是布洛赫擴(kuò)散方程的解。彩色箭頭描繪了鐵磁體的磁化配置。a,d，對(duì)于平行（藍(lán)色）和反平行（紅色）鐵磁配置，隨Bz變化的自旋進(jìn)動(dòng)測(cè)量。如圖g所示，自旋在石墨烯的x–y平面內(nèi)進(jìn)動(dòng)。在PdSe2位置處的自旋方向受Bz調(diào)制，導(dǎo)致Rnl不對(duì)稱（d），由此可以確定τsx'、τsy'和θ。在各向同性的石墨烯中不存在這種不對(duì)稱性（a）。b,e，隨By變化的Rnl。如圖h所示，最初平行于y?和B的注入自旋在PdSe2下方擴(kuò)散時(shí)有效地向x′?方向旋轉(zhuǎn)。當(dāng)它們與B不對(duì)準(zhǔn)時(shí)，它們會(huì)進(jìn)行面外進(jìn)動(dòng)，使得Rnl依賴于磁場(chǎng)，并對(duì)τsx'、τsy'和τsz敏感（e）。在各向同性的石墨烯中，Rnl與磁場(chǎng)無(wú)關(guān)（b）。c,f，對(duì)于平行（藍(lán)色）和反平行（紅色）鐵磁配置，隨Bx變化的Rnl。在低Bx下，注入的自旋垂直于襯底進(jìn)動(dòng)。如圖i所示，隨著B(niǎo)x的增加，鐵磁體的磁化M旋轉(zhuǎn)，并在Bx > Bsatx時(shí)與x?對(duì)齊。在石墨烯-PdSe2中（f），這導(dǎo)致關(guān)于Bx = 0的Rnl不對(duì)稱，類似于d，并且在Bx > Bsatx時(shí)，Rnl隨磁場(chǎng)變化而減小，類似于e。d–f中的布洛赫方程解假設(shè)τsx' = 260 ps，τsy' = 21 ps，τsz' = 18.5 ps和θ = 71°。在f中，虛線代表M與x?對(duì)齊的解，這在Bx > Bsatx時(shí)有效；實(shí)線使用Stoner–Wohlfarth近似，其中Bsatx = 0.18 T。

圖3 | 斜向自旋進(jìn)動(dòng)與自旋壽命各向異性比ζxya，選定β值下，以F1為自旋注入器、F2為檢測(cè)器的面外自旋進(jìn)動(dòng)。插圖顯示，磁場(chǎng)B位于包含鐵磁體易軸(y?)的、與襯底垂直的平面內(nèi)，其方向由角度β表征。b，選定β值下，以F2為自旋注入器、F1為檢測(cè)器的面外自旋進(jìn)動(dòng)。a和b中的測(cè)量是在室溫下對(duì)器件1進(jìn)行的，柵極電壓Vg = –30 V。對(duì)于β值為3°、20°、29°、41°、51°和90°（從上到下）的情況，實(shí)線是根據(jù)布洛赫方程得到的解，其中τsx' = 260 ps，τsy' = 21 ps，τsz' = 18.5 ps，θ = 71°。c，τsx'、τsy'、τsz和ζxy（≡ τsx'/τsy'）隨Vg的變化。τsy'和τsz在很大程度上與Vg無(wú)關(guān)，約為20 ps，而τsx'從Vg = –30 V時(shí)的260 ps減小到Vg = 25 V時(shí)的52 ps，導(dǎo)致ζxy從12.5減小到2.5。頂部坐標(biāo)軸表示柵極控制的載流子密度n，其中n = 0對(duì)應(yīng)于原始石墨烯的電荷中性點(diǎn)位置（補(bǔ)充圖1）。線條僅為視覺(jué)引導(dǎo)。

圖4 | 單層石墨烯-PdSe2在低溫下的轉(zhuǎn)移特性和自旋弛豫各向異性。a，對(duì)于石墨烯-PdSe2中不同的柵極電壓(Vg)值，漏極電流(Ids)隨漏極電壓(Vds)的轉(zhuǎn)移特性。僅在Vds > 0.2 V時(shí)觀察到Ids。對(duì)于Vg ≤ 0，在測(cè)量的Vds范圍內(nèi)Ids = 0。插圖顯示了一個(gè)石墨烯-PdSe2器件（器件2）和兩個(gè)參考石墨烯器件的光學(xué)圖像。單層石墨烯薄片用虛線標(biāo)出。比例尺，5微米。b，拉曼A2g模式強(qiáng)度隨角度的依賴性，用于確定PdSe2薄片的晶軸；誤差條表示平均值的標(biāo)準(zhǔn)偏差。c–e，非局域自旋電阻(Rnl)作為沿z?(c)、y?(d)和x?(e)方向的磁場(chǎng)B的函數(shù)。f，β = 0°、10°、20°、30°、45°和70°（實(shí)心圓點(diǎn)，從上到下）以及β = 90°（空心圓點(diǎn)）時(shí)的斜向自旋進(jìn)動(dòng)。a和c–f中的測(cè)量在77 K下進(jìn)行。對(duì)于c–f，Vg = 50 V。在c、d和f中，測(cè)量使用了F1–F4，而在e中使用了F1和F2。已減去與自旋無(wú)關(guān)的背景。實(shí)線為布洛赫擴(kuò)散方程的解，其中τsx' = 160 ps，τsy' = 20 ps，τsz = 5 ps，θ = 18°以及相應(yīng)的β值。

文獻(xiàn)：

https://doi.org/10.1038/s41563-024-02109-2