二氧化釩（VO?）作為一種強(qiáng)關(guān)聯(lián)電子材料，在約68 °C時(shí)會(huì)發(fā)生絕緣體-金屬相變（IMT），并伴隨晶體結(jié)構(gòu)變化，這一現(xiàn)象使其在超快光子器件（如光開關(guān)和調(diào)制器）中具有巨大應(yīng)用潛力。然而，要實(shí)現(xiàn)對(duì)其光誘導(dǎo)相變的有效控制，必須深入理解其飛秒至皮秒尺度的超快動(dòng)力學(xué)過程，而傳統(tǒng)探測(cè)手段難以直接獲取相變過程中材料光學(xué)性質(zhì)（如介電函數(shù)）的完整動(dòng)態(tài)信息。Flexfilm全光譜橢偏儀可以非接觸對(duì)薄膜的厚度與折射率的高精度表征，廣泛應(yīng)用于薄膜材料、半導(dǎo)體和表面科學(xué)等領(lǐng)域。

本研究首次應(yīng)用寬帶時(shí)間分辨泵浦 - 探測(cè)橢偏光譜技術(shù)，以 35 fs 激光脈沖驅(qū)動(dòng)VO?薄膜，100 fs分辨率捕捉 1.7-3.5 eV光譜范圍復(fù)偽介電函數(shù)演化，識(shí)別出與泵浦參數(shù)相關(guān)的熱 / 非熱動(dòng)力學(xué)過程，明確熱與光誘導(dǎo)IMT的核心差異在泵浦后首個(gè)皮秒（非平衡動(dòng)力學(xué)主導(dǎo)），為凝聚態(tài)相變及光子器件研究提供關(guān)鍵工具。

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研究方法：如何捕捉超快光學(xué)響應(yīng)？

樣品制備：采用磁控濺射技術(shù)在石英襯底上制備了25納米厚的多晶VO?薄膜。

靜態(tài)表征：首先利用光譜橢偏儀（30-85°C）測(cè)量了VO?薄膜在熱誘導(dǎo)相變過程中的偽介電函數(shù)〈ε〉 = 〈ε?〉 + i〈ε?〉，建立了相變的靜態(tài)光學(xué)基準(zhǔn)。

泵浦-探測(cè)時(shí)間分辨光譜橢偏儀實(shí)驗(yàn)裝置示意圖

超快動(dòng)力學(xué)測(cè)量：核心實(shí)驗(yàn)裝置如圖所示。

泵浦：使用35 fs的激光脈沖（波長(zhǎng)400 nm或800 nm）激發(fā)樣品，誘導(dǎo)相變。

探測(cè)：利用寬譜超連續(xù)白光脈沖（1.7-3.5 eV）作為探測(cè)光，以100 fs的時(shí)間分辨率測(cè)量泵浦后不同延遲時(shí)間下的橢偏參數(shù)（Ψ, Δ），進(jìn)而計(jì)算出瞬態(tài)的復(fù)數(shù)偽介電函數(shù)。

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熱誘導(dǎo)相變（靜態(tài)）

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VO?薄膜的（a）實(shí)部和（b）虛部偽介電函數(shù)〈ε?〉和〈ε?〉隨溫度的變化。（c）實(shí)部和（d）虛部偽介電函數(shù)的變化量Δ〈ε?〉和Δ〈ε?〉，以室溫下的〈ε〉為參考。（e）VO?薄膜介電函數(shù)的實(shí)部ε?和（f）虛部ε?。（g）實(shí)部和（h）虛部介電函數(shù)的變化量Δε?和Δε?，以室溫下的ε為參考。

隨著溫度升高，VO?的光學(xué)性質(zhì)在68°C附近發(fā)生突變。特別是在近紅外區(qū)域，介電函數(shù)實(shí)部ε?由正轉(zhuǎn)負(fù)，這是典型的介電體向金屬轉(zhuǎn)變的特征。我們定義在2 eV光子能量下，Δ〈ε?〉 < -1.95作為判斷薄膜進(jìn)入金屬態(tài)的光學(xué)判據(jù)。

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光誘導(dǎo)相變（動(dòng)態(tài)）

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在ps時(shí)間延遲區(qū)間內(nèi)瞬態(tài)（a, c, e）偽介電函數(shù)實(shí)部和（b, d, f）虛部

動(dòng)態(tài)Δ〈ε?〉與Δ〈ε?〉的關(guān)系隨延遲時(shí)間t的變化

軌跡對(duì)比揭示動(dòng)力學(xué)差異：通過繪制Δ〈ε?〉與Δ〈ε?〉的動(dòng)態(tài)關(guān)系圖，并將其與熱誘導(dǎo)路徑對(duì)比發(fā)現(xiàn)：

初始階段（< 1 ps）：光誘導(dǎo)路徑顯著偏離熱平衡路徑，這表明存在一個(gè)由光生載流子直接驅(qū)動(dòng)的非熱相變成核過程。

中間階段（1 ps后）：兩條路徑重合，表明能量已傳遞給晶格，相變由熱驅(qū)動(dòng)的金屬域生長(zhǎng)主導(dǎo)。

弛豫階段：薄膜冷卻并恢復(fù)至絕緣態(tài)，其路徑與熱誘導(dǎo)路徑基本重合。

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泵浦參數(shù)的影響

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VO?薄膜在2eV處的Δ〈ε?〉在不同時(shí)間尺度下的時(shí)間分辨變化

能量密度：存在一個(gè)相變閾值Fth。高于Fth時(shí)，相變幅度和恢復(fù)時(shí)間均隨泵浦能量密度增加而增加。

波長(zhǎng)：400 nm泵浦在所有測(cè)試能量下均能引發(fā)完全相變；而800 nm泵浦則存在清晰的閾值，且其相變動(dòng)力學(xué)對(duì)能量密度更敏感。

超快動(dòng)力學(xué)分解：通過模型擬合，我們將相變過程分解為兩個(gè)特征時(shí)間：

τ_fs（飛秒-皮秒）：代表非熱成核的超快過程。

τ_ps（皮秒）：代表熱致生長(zhǎng)的較慢過程。

兩者均隨泵浦能量密度增加而縮短，表明更強(qiáng)的激發(fā)會(huì)加速成核與生長(zhǎng)。

器件應(yīng)用潛力：實(shí)驗(yàn)證實(shí)，薄膜在經(jīng)歷超過3千萬(wàn)次超快激光循環(huán)后性能依然穩(wěn)定，展現(xiàn)了其在超快光子器件中應(yīng)用的巨大耐久性潛力。

用于捕獲VO?薄膜在光誘導(dǎo)和熱誘導(dǎo)IMT過程中偽介電函數(shù)的測(cè)量示意圖總結(jié)

本研究首次通過寬帶時(shí)間分辨泵浦-探測(cè)光譜橢偏技術(shù)，以100飛秒分辨率、1.7-3.5 eV寬光譜范圍，捕捉到VO?薄膜光誘導(dǎo)絕緣體-金屬相變（IMT）過程中的復(fù)偽介電函數(shù)變化；對(duì)比熱誘導(dǎo)與激光誘導(dǎo)IMT發(fā)現(xiàn)，兩者核心差異出現(xiàn)在泵浦后首個(gè)皮秒內(nèi)，由該超快尺度下的非平衡動(dòng)力學(xué)驅(qū)動(dòng)。實(shí)驗(yàn)結(jié)合35飛秒、400 nm/800 nm兩種泵浦波長(zhǎng)及不同能量密度，識(shí)別出兩類動(dòng)力學(xué)行為：泵浦能量密度低于閾值時(shí)，無(wú)金屬相但偽介電函數(shù)瞬變且弛豫快（≈1納秒）；高于閾值時(shí)，先經(jīng)<1皮秒的非熱過程實(shí)現(xiàn)金屬相成核，再通過熱擴(kuò)散驅(qū)動(dòng)金屬疇生長(zhǎng)，恢復(fù)至絕緣態(tài)需>3納秒。同時(shí)證實(shí)25 nm VO?薄膜耐受壽命至少3×10?次循環(huán)，與文獻(xiàn)穩(wěn)定性記錄一致。這些發(fā)現(xiàn)深化了VO?薄膜IMT超快動(dòng)力學(xué)認(rèn)知，也凸顯該橢偏技術(shù)對(duì)強(qiáng)關(guān)聯(lián)材料相變研究的價(jià)值，為相變材料在新型光子器件中的應(yīng)用提供關(guān)鍵指導(dǎo)。

Flexfilm全光譜橢偏儀

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全光譜橢偏儀擁有高靈敏度探測(cè)單元和光譜橢偏儀分析軟件，專門用于測(cè)量和分析光伏領(lǐng)域中單層或多層納米薄膜的層構(gòu)參數(shù)（如厚度）和物理參數(shù)（如折射率n、消光系數(shù)k）

• 先進(jìn)的旋轉(zhuǎn)補(bǔ)償器測(cè)量技術(shù)：無(wú)測(cè)量死角問題。
• 粗糙絨面納米薄膜的高靈敏測(cè)量：先進(jìn)的光能量增強(qiáng)技術(shù)，高信噪比的探測(cè)技術(shù)。
• 秒級(jí)的全光譜測(cè)量速度：全光譜測(cè)量典型5-10秒。
• 原子層量級(jí)的檢測(cè)靈敏度：測(cè)量精度可達(dá)0.05nm。

Flexfilm全光譜橢偏儀能非破壞、非接觸地原位精確測(cè)量超薄圖案化薄膜的厚度、折射率,結(jié)合費(fèi)曼儀器全流程薄膜測(cè)量技術(shù)，助力半導(dǎo)體薄膜材料領(lǐng)域的高質(zhì)量發(fā)展。

原文參考：《Subpicosecond Spectroscopic Ellipsometry of the Photoinduced Phase Transition in VO2 Thin Films》

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