二氧化釩（VO?）作為一種強關聯(lián)電子材料，在約68 °C時會發(fā)生絕緣體-金屬相變（IMT），并伴隨晶體結構變化，這一現(xiàn)象使其在超快光子器件（如光開關和調(diào)制器）中具有巨大應用潛力。然而，要實現(xiàn)對其光誘導相變的有效控制，必須深入理解其飛秒至皮秒尺度的超快動力學過程，而傳統(tǒng)探測手段難以直接獲取相變過程中材料光學性質(zhì)（如介電函數(shù)）的完整動態(tài)信息。Flexfilm全光譜橢偏儀可以非接觸對薄膜的厚度與折射率的高精度表征，廣泛應用于薄膜材料、半導體和表面科學等領域。

本研究首次應用寬帶時間分辨泵浦 - 探測橢偏光譜技術，以 35 fs 激光脈沖驅動VO?薄膜，100 fs分辨率捕捉 1.7-3.5 eV光譜范圍復偽介電函數(shù)演化，識別出與泵浦參數(shù)相關的熱 / 非熱動力學過程，明確熱與光誘導IMT的核心差異在泵浦后首個皮秒（非平衡動力學主導），為凝聚態(tài)相變及光子器件研究提供關鍵工具。

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研究方法：如何捕捉超快光學響應？

樣品制備：采用磁控濺射技術在石英襯底上制備了25納米厚的多晶VO?薄膜。

靜態(tài)表征：首先利用光譜橢偏儀（30-85°C）測量了VO?薄膜在熱誘導相變過程中的偽介電函數(shù)〈ε〉 = 〈ε?〉 + i〈ε?〉，建立了相變的靜態(tài)光學基準。

泵浦-探測時間分辨光譜橢偏儀實驗裝置示意圖

超快動力學測量：核心實驗裝置如圖所示。

泵浦：使用35 fs的激光脈沖（波長400 nm或800 nm）激發(fā)樣品，誘導相變。

探測：利用寬譜超連續(xù)白光脈沖（1.7-3.5 eV）作為探測光，以100 fs的時間分辨率測量泵浦后不同延遲時間下的橢偏參數(shù)（Ψ, Δ），進而計算出瞬態(tài)的復數(shù)偽介電函數(shù)。

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熱誘導相變（靜態(tài)）

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VO?薄膜的（a）實部和（b）虛部偽介電函數(shù)〈ε?〉和〈ε?〉隨溫度的變化。（c）實部和（d）虛部偽介電函數(shù)的變化量Δ〈ε?〉和Δ〈ε?〉，以室溫下的〈ε〉為參考。（e）VO?薄膜介電函數(shù)的實部ε?和（f）虛部ε?。（g）實部和（h）虛部介電函數(shù)的變化量Δε?和Δε?，以室溫下的ε為參考。

隨著溫度升高，VO?的光學性質(zhì)在68°C附近發(fā)生突變。特別是在近紅外區(qū)域，介電函數(shù)實部ε?由正轉負，這是典型的介電體向金屬轉變的特征。我們定義在2 eV光子能量下，Δ〈ε?〉 < -1.95作為判斷薄膜進入金屬態(tài)的光學判據(jù)。

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光誘導相變（動態(tài)）

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在ps時間延遲區(qū)間內(nèi)瞬態(tài)（a, c, e）偽介電函數(shù)實部和（b, d, f）虛部

動態(tài)Δ〈ε?〉與Δ〈ε?〉的關系隨延遲時間t的變化

軌跡對比揭示動力學差異：通過繪制Δ〈ε?〉與Δ〈ε?〉的動態(tài)關系圖，并將其與熱誘導路徑對比發(fā)現(xiàn)：

初始階段（< 1 ps）：光誘導路徑顯著偏離熱平衡路徑，這表明存在一個由光生載流子直接驅動的非熱相變成核過程。

中間階段（1 ps后）：兩條路徑重合，表明能量已傳遞給晶格，相變由熱驅動的金屬域生長主導。

弛豫階段：薄膜冷卻并恢復至絕緣態(tài)，其路徑與熱誘導路徑基本重合。

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泵浦參數(shù)的影響

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VO?薄膜在2eV處的Δ〈ε?〉在不同時間尺度下的時間分辨變化

能量密度：存在一個相變閾值Fth。高于Fth時，相變幅度和恢復時間均隨泵浦能量密度增加而增加。

波長：400 nm泵浦在所有測試能量下均能引發(fā)完全相變；而800 nm泵浦則存在清晰的閾值，且其相變動力學對能量密度更敏感。

超快動力學分解：通過模型擬合，我們將相變過程分解為兩個特征時間：

τ_fs（飛秒-皮秒）：代表非熱成核的超快過程。

τ_ps（皮秒）：代表熱致生長的較慢過程。

兩者均隨泵浦能量密度增加而縮短，表明更強的激發(fā)會加速成核與生長。

器件應用潛力：實驗證實，薄膜在經(jīng)歷超過3千萬次超快激光循環(huán)后性能依然穩(wěn)定，展現(xiàn)了其在超快光子器件中應用的巨大耐久性潛力。

用于捕獲VO?薄膜在光誘導和熱誘導IMT過程中偽介電函數(shù)的測量示意圖總結

本研究首次通過寬帶時間分辨泵浦-探測光譜橢偏技術，以100飛秒分辨率、1.7-3.5 eV寬光譜范圍，捕捉到VO?薄膜光誘導絕緣體-金屬相變（IMT）過程中的復偽介電函數(shù)變化；對比熱誘導與激光誘導IMT發(fā)現(xiàn)，兩者核心差異出現(xiàn)在泵浦后首個皮秒內(nèi)，由該超快尺度下的非平衡動力學驅動。實驗結合35飛秒、400 nm/800 nm兩種泵浦波長及不同能量密度，識別出兩類動力學行為：泵浦能量密度低于閾值時，無金屬相但偽介電函數(shù)瞬變且弛豫快（≈1納秒）；高于閾值時，先經(jīng)<1皮秒的非熱過程實現(xiàn)金屬相成核，再通過熱擴散驅動金屬疇生長，恢復至絕緣態(tài)需>3納秒。同時證實25 nm VO?薄膜耐受壽命至少3×10?次循環(huán)，與文獻穩(wěn)定性記錄一致。這些發(fā)現(xiàn)深化了VO?薄膜IMT超快動力學認知，也凸顯該橢偏技術對強關聯(lián)材料相變研究的價值，為相變材料在新型光子器件中的應用提供關鍵指導。

Flexfilm全光譜橢偏儀

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全光譜橢偏儀擁有高靈敏度探測單元和光譜橢偏儀分析軟件，專門用于測量和分析光伏領域中單層或多層納米薄膜的層構參數(shù)（如厚度）和物理參數(shù)（如折射率n、消光系數(shù)k）

• 先進的旋轉補償器測量技術：無測量死角問題。
• 粗糙絨面納米薄膜的高靈敏測量：先進的光能量增強技術，高信噪比的探測技術。
• 秒級的全光譜測量速度：全光譜測量典型5-10秒。
• 原子層量級的檢測靈敏度：測量精度可達0.05nm。

Flexfilm全光譜橢偏儀能非破壞、非接觸地原位精確測量超薄圖案化薄膜的厚度、折射率,結合費曼儀器全流程薄膜測量技術，助力半導體薄膜材料領域的高質(zhì)量發(fā)展。

原文參考：《Subpicosecond Spectroscopic Ellipsometry of the Photoinduced Phase Transition in VO2 Thin Films》

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