磁與電

自然多有定規(guī)程

物理風聞抗議聲

竭盡韶華添白發(fā)

回頭一笑續(xù)長征

0.編按

相比于物理學每個“新朝代”的初創(chuàng)時期，現(xiàn)在物理人用絕頂聰明的腦袋和智慧面對的都是一些前人留下的硬骨頭和貧瘠土地。初創(chuàng)時期的物理人如摧枯拉朽，只管向前奔跑，都是新發(fā)現(xiàn)和新效應。而現(xiàn)在的物理人為了向前走一小步，都要費腦門子力氣了。

這種現(xiàn)象，在凝聚態(tài)物理中有個對應的效應，叫“小極化子”或者就叫“極化子”。它定義載流子在固體中的遷移。按照張裕恒老師的說法，小極化子相當于是一個跑步人雙腿被綁定了很重的沙袋，跑起來如履華山上那 60 度的陡坡，很是不敞亮?，F(xiàn)在物理人每每想遐思一番，都要受到很多當前物理思維的制約，這也不能、那也不可。因此，自古華山一條路，大概就是如此！

比如說，靜態(tài)條件下鐵電性與鐵磁性共存與耦合問題，已經(jīng)消耗了比宇宙塵埃還要多的物理人大腦細胞，依然是沒有多大進展。許多聰明的物理腦袋浸淫其中，付出很多，收獲少少。正如 Ising 在學院網(wǎng)站上的個人簡介：“從事凝聚態(tài)物理和材料物理研究三十年，主要時光都消耗在學習與摸索之中，付出與辛苦難書、收獲與成績卻微薄”，就是這個感慨。

這里有展示一個小例子，讓我們看到有些聰明的腦袋是如何使盡渾身解數(shù)，也還沒有完全搞定一個“小”問題。是可唏噓熟不可唏噓。

1.引子

磁性材料在信息存儲、信號轉(zhuǎn)換等方面有著巨大的應用市場。但目前這些器件中控制磁性的方法只有磁場和電流。電流會產(chǎn)生巨大焦耳熱，產(chǎn)生可控磁場也需要電流 + 線圈，這些操作給磁性器件進一步小型化與節(jié)能化帶來了難以逾越的障礙。如果能實現(xiàn)電場直接控制磁性，則可以實現(xiàn)理想中的“多快好省”。這一途徑一直是物理人的夢想。

但眾所周知，固體中的磁性和電極性相互獨立，甚至存在著互斥的矛盾，如圖 2 所示。磁電耦合困難的物理本源在于磁化 (或磁場) 與極性 (或電場) 遵循不同的對稱性。磁破壞時間反演對稱，但卻對空間反演無動于衷。而 (靜) 電破壞空間反演，卻不管時間反演。麥克斯韋老爺子倒是把兩者結(jié)合了起來，創(chuàng)造了《電動力學》這門大課。但實際上，和磁性混在一起的是動態(tài)的電 (既電流、或者交變的電場)。動態(tài)意味著“時間”作為“第三者”將磁與電連接起來了。

因此，想在固體中實現(xiàn)磁電耦合，同樣也需要找到一個“第三者”，作為磁電之間的媒介。在過往十余年間，物理人和材料人協(xié)同創(chuàng)新，擼起袖子加油干，克服困難也要上，對磁電耦合及多鐵材料進行了廣泛研究。雖然追求電控磁性之路仍然漫漫，但也算獲得了若干突破進展，其中之一就是找合適的“第三者”。

在電控磁的研究中，目前物理人給磁與電找的“第三者”媒介可大致歸入如下三類：

2.第三方媒介

2.1.應力媒介

最簡單的磁電耦合之路是將鐵磁性材料與鐵電性材料復合起來。鐵電材料普遍具有鐵彈性，因此用電場調(diào)節(jié)其電極化，自然就能帶動其晶格畸變。這樣的晶格畸變從鐵電材料通過界面?zhèn)鬟f給近鄰的磁性材料。原則上，晶格畸變對于磁性材料也多多少少有點影響，從而實現(xiàn)電控磁性，如圖 3 所示。

這種方法雖然物理上很“土”，目前卻是最實用的，可能已經(jīng)在某些特定場合得到了應用。但這種調(diào)節(jié)磁性的能力畢竟有限，有點“隔靴撓癢”的味道。畢竟，人家鐵磁體也是有“韌性”的，不是輕輕一“捏”或者一拉就“變節(jié)”的。

如果想進一步強化提升電控磁的能力，比如實現(xiàn) 0 – 1 的開關(guān)，那就需要精心設(shè)計應力媒介 2.0 版本了。如圖 4 所示，構(gòu)造鐵磁與鐵電的薄膜異質(zhì)結(jié)，通過調(diào)節(jié)鐵電疇結(jié)構(gòu)，從而改變疇內(nèi)的鐵彈取向，帶動近鄰鐵磁的磁化取向。這樣的方案可以實現(xiàn)電疇與磁疇的一一對應，你轉(zhuǎn)我也轉(zhuǎn)，一幅婦唱夫隨的和諧畫面。

這幅畫面的看點在于，鐵磁材料的磁化具體指向哪兒是由磁晶各向異性決定的。這個磁晶各向異性，又是由自旋軌道耦合作用控制的。而自旋軌道耦合作用，又與晶格的結(jié)構(gòu)有關(guān)。因此，掌握了鐵彈性這把鑰匙，就可以開啟電控磁的大門了。

圖 4. BiFeO3 與 La0.7Sr0.3MnO3的層間耦合。BiFeO3 鐵電疇 (其實是鐵彈疇) 決定了 La0.7Sr0.3MnO3中鐵磁疇的磁化取向[游陸等人，Adv. Mater. 22, 4964 (2010)]。

上述 2.0 版本成功的關(guān)鍵在于，BiFeO3 具有多重極化軸 ( <111> 等效 8 個方向，因此鐵彈疇有 4 個方向)，而 La0.7Sr0.3MnO3磁晶各向異性又很小，極易在面內(nèi)調(diào)控。如果將 BiFeO3 換成 BaTiO3 或其它存在多種鐵彈軸的材料，把 La0.7Sr0.3MnO3 換成其他軟磁性的材料，也能起到類似的效果。

這種機制有點類似印刷術(shù)，模板是鐵彈疇、字是鐵磁疇。一言以蔽之，這是一個疇對疇的調(diào)控。通過翻轉(zhuǎn)疇內(nèi)鐵彈軸的方向，或者移動鐵彈軸的疇界，物理人可以很方便地用電場“書寫”鐵磁疇。

不過，這個電控磁好像與圖 2 中最初的設(shè)想：電場翻轉(zhuǎn)極化、從而翻轉(zhuǎn)磁化，有點不一樣。這種機制一般可以實現(xiàn) 90 度或者其它非 180 度的磁性轉(zhuǎn)動。因為 180 度的極性翻轉(zhuǎn)，并不改變鐵彈疇。當然也有物理人通過 2 次連續(xù)鐵彈性 90 度轉(zhuǎn)動，再輔以一點小偏置磁場，實現(xiàn)“90 度 + 90 度”等于 180 度翻轉(zhuǎn)的目標。

2.2.載流子媒介

除上述應力調(diào)控之外，鐵電場效應也可以調(diào)控磁性。鐵電材料的體極化對應了表面 / 界面的束縛電荷。這些電荷產(chǎn)生的電場可以調(diào)節(jié)近鄰磁性材料界面附近的載流子 (電子或空穴) 濃度，從而改變磁性大小，甚至磁相變。在本機制中，鐵電極化的 180 度翻轉(zhuǎn)，是可以調(diào)節(jié)磁性的，也不牽涉疇。但要實現(xiàn)如圖 2 所示理想的電控磁 180 度翻轉(zhuǎn)，也并不容易。

還是那句話，電場也好，電極性也罷，無法破壞時間反演對稱。也就是說，對于電場和極化而言，磁性正反是一樣的。這種兩條路各自走到黑的頑固勁頭，物理人也是服了、嘆氣連連。

當然，嘆氣歸嘆氣，事在人為還是要的。筆者之前有工作 [翁亞奎等人, Phys. Rev. Lett. 117, 037601 (2016), https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.117.037601] 通過利用亞鐵磁的雙重自由度 (反鐵磁序 + 凈磁矩)，可以克服上述對稱性限制，理論預言可實現(xiàn)電控磁 180 度翻轉(zhuǎn)。我們在期待有實驗課題組能夠?qū)ぢ暥?、求仁得仁?/p>

2.3.DM作用媒介

Dzyaloshinskii – Moriya (DM) 作用是磁學中一個重要的概念，其本質(zhì)起源于自旋-軌道耦合，以自旋叉乘自旋為數(shù)學表達形式，能量尺度一般在 meV 量級。而且 DM 作用的方向、符號、大小又與晶格對稱性密切相關(guān)。因此，改變鐵電極化，就可以調(diào)控多鐵材料自身或近鄰鐵磁層的 DM 作用?？雌饋聿诲e！

該機制不同于鐵彈性，180 度極化翻轉(zhuǎn)前后的 DM 作用符號會相應變號。這就比磁各向異性多了花樣。原則上，精心設(shè)計的話，可以實現(xiàn) 180 度磁性翻轉(zhuǎn)。例如，Ramesh 研究組就實驗觀測到了 BiFeO3 薄膜中由 DM 作用導致的凈磁矩隨鐵電極化翻轉(zhuǎn)，從而再帶動近鄰的 Co0.9Fe0.1 磁化翻轉(zhuǎn) [ Heron等人, Nature 516, 370 (2014)]。

不過，前面提到，DM 相互作用的能量尺度一般在 meV 量級，其導致的 BiFeO3 傾斜凈磁矩總是很微弱，是反鐵磁背景下的高階修正，而非真正意義上本征鐵磁性調(diào)控。

3.第四條路

上述三種方法，仔細想來，都在盡力讓電去適應磁、讓電產(chǎn)生某種磁喜歡的效應去取悅之。

那么反其道而行，能否讓磁適應電呢？

實際上，所謂的第二類多鐵材料大抵就是如此。例如，具有手性結(jié)構(gòu)的磁性，可以破壞空間反演對稱，從而誘導出微弱的電極化。但正因為電極化極其微弱，所以基本上磁控電容易、電控磁則很難想象。而磁控電，即使物理做得賊漂亮，對于應用也是雞肋。

3.1.路的樣子

做物理的人，擅長在不同尺度上用不同的理論來刻畫物理圖像，對于磁性的認識也是如此。近十年來，物理人的興趣從宏觀磁性漸漸轉(zhuǎn)向了磁性微結(jié)構(gòu)，包括斯格明子 (skyrmion)、半子 (meron)、磁泡、疇壁等等。這些具有拓撲性質(zhì)的“小家伙”們往往比宏觀磁性更能吸引物理人的目光。他們提出了大量方法，來操控形形色色的微觀磁結(jié)構(gòu)，例如電流、微波、熱流、應力等。而對電場的調(diào)控，目前已有的手段仍然存在很大空缺，這也是我們所追尋的第四條路。

事實上，這也不是什么奇思妙想。例如，王凌飛等人就在 SrRuO3 / BaTiO3 異質(zhì)結(jié)界面處實現(xiàn)電場調(diào)控斯格明子。這里所依賴的是 BaTiO3鐵電畸變在界面所誘導的 DM 作用 [ 王凌飛等人, Nat. Mater.17,1087 (2018)]。實際上，在磁疇壁處，也可能存在天然的手性磁結(jié)構(gòu)，從而破壞空間反演對稱。Logginov還提出可以使用電場梯度去移動磁疇壁的設(shè)想 [ JETP Lett. 86, 115 (2007); Appl. Phys. Lett. 93, 182510 (2008)]。

圖 5. (a) 亞鐵磁疇壁示意圖，兩個子格 A 和 B 用不同顏色區(qū)分，磁矩m大小不相等。為了方便討論，我們定義了歸一化交錯磁矩n從而轉(zhuǎn)化為n的鐵磁疇。疇壁的手性特征在于疇壁中心處n的方位角：順時針 (? = 0) 或逆時針 (? = π)。 (b) DM 相互作用矢量D的主要成分垂直于 A – X – B 平面，其符號由陰離子 X 的位移方向決定。 (c) 由 DM 相互作用產(chǎn)生的疇壁能量，對于給定的手性，DM 矢量的反轉(zhuǎn)使疇壁處于能量高點，從而導致疇壁手性自然翻轉(zhuǎn)。

3.2.路起路落

筆者工作與之有所不同。我們考察具有極性畸變的一維鐵磁或亞鐵磁性鏈。如圖 5 所示，鐵磁或者亞鐵磁疇壁的手性 (chirality，即左旋還是右旋) 和晶格的極性 (polarity) 均破壞空間反演對稱，可以通過 DM 相互作用耦合在一起。在給定極化方向之后，左旋和右旋之間存在一個 2πD 能壘 (D是 DM 相互作用的分量)。這時候翻轉(zhuǎn)鐵電極化，D 隨之變號，原本穩(wěn)定的手性疇壁變成了能量高的亞穩(wěn)態(tài)。這就像靜臥在勢井底部的小球，隨著勢井拱成了勢壘，一下子在勢壘頂部變得搖搖欲墜了。這更有點像滄海桑田，原本海底隆起成山脈，本來躺在海底安安穩(wěn)穩(wěn)的石頭紛紛滾下山來。

當然，我們都知道，亞穩(wěn)態(tài)的疇壁在外界無限小的微擾下，會通過自發(fā)進動過程，耗散掉 2πD 的能量，實現(xiàn)手性的翻轉(zhuǎn)，從而使得體系再次落到能量勢井底部。很有趣的是，如圖 6 所示，筆者的動力學模擬 (基于 LLG 方程) 發(fā)現(xiàn)，這樣的耗散過程會伴隨著磁疇壁的移動，而移動的方向可以通過施加一個小的偏置磁場或者偏置電場來控制。更有趣的是，疇壁移動的最終距離與 DM 作用的強度并無顯著關(guān)系，而與材料體系的阻尼系數(shù)、亞鐵磁比等因素有關(guān)。這無異于為應用帶來了方便，畢竟 DM 相互作用普遍比較弱。

筆者的模擬表明，疇壁移動的最終距離可以在 10 – 100 nm 量級甚至更遠，而且這可以借助純電場可以實現(xiàn)的，無需引入磁場。

圖 6. (a - c) DM 翻轉(zhuǎn)之后，在 0 ps (逆時針 Néel 型)、23 ps (Bloch型) 和 36 ps (順時針 Néel 型) 處疇壁示意圖。左圖：俯視圖，平面內(nèi)的 xy 分量用箭頭表示，z 分量用箭頭顏色表示；右圖：對應側(cè)視圖。(d) 不同的 α 下，疇壁中心的運動距離 ( | d | ) 隨時間變化曲線，插圖：疇壁移動距離 | ds | 與 1 / α 的線性關(guān)系擬合。 (e) 凈磁化強度的 x-、y- 和 z- 分量 (平均整個晶格) 隨時間的變化曲線。其中 z 分量的變化是由于疇壁運動使得疇的大小變化，而 x、y 分量的變化是來自于疇壁本身的凈磁矩變化。(d) 和 (e) 中，模擬結(jié)果 (點) 與解析解 (曲線) 吻合得很好。

圖7. 具有相反拓撲電荷 C = ± 1 的兩個相鄰疇壁的 LLG 數(shù)值模擬。(a) 初始狀態(tài)。(b) 沿 y 軸的均勻磁場可以使兩個相鄰的磁疇壁向同一方向移動。(c) 當沿 x 軸施加橫向電場時，兩個相鄰疇壁的運動方向相反。

接下來，我們看看疇壁運動的意義。對于亞鐵磁 / 鐵磁系統(tǒng)，電控疇壁的移動同時具有微觀和宏觀上的意義。微觀上，疇壁作為微結(jié)構(gòu)其位置具有比特信息，疇壁的移動即是比特信息改變，應用上類似于 IBM 早年提出的 racetrack memory。只不過在這里，我們用的不再是電流，而是電場，自然可以顯著減少能量耗散。宏觀上，疇壁移動，使得疇面積重新分布，因此宏觀磁矩將發(fā)生改變，甚至可以做到 180 度電控磁矩翻轉(zhuǎn)。如圖 7 所示，可以通過外加很弱的引導電場，來實現(xiàn)各種豐富的疇壁移動的調(diào)控，以滿足不同的應用需求。

4.簡結(jié)

我們提出的方案，總的來說是利用磁疇壁作為對象、疇壁的手性為媒介，以電控磁疇壁移動的方式完成精細的電控磁性。雖然這亦可歸類于電控磁疇效應中，或者說效果是類似的，但這里的驅(qū)動機理和動力學卻與傳統(tǒng)電控磁性不同。

這一“小”工作之下具有普適性的啟示也許是：即便靜態(tài)情況下，讓鐵電極化與宏觀磁矩相濡以沫也幾無可能。但對那些“質(zhì)量輕”、“維度低”、“對稱性低”的磁結(jié)構(gòu)，如磁疇壁、磁表面、磁界面、磁 edge、磁鏈，等等，我們還真不好說“電控磁性”就一定很難。得益于低維和微觀物理的進展，這種電控磁性也許正在喧囂塵上、飛黃騰達之路上。誰知道呢！

這一工作的相關(guān)論文，最近以 “Manipulation of magnetic domain wall by ferroelectric switching: Dynamic magnetoelectricity at the nanoscale” 為題，發(fā)表于 Physical Review Letters 126, 117603 (2021) [https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.126.117603] 上，歡迎點擊“閱讀原文”御覽一二。

原文標題：弱電場撬動磁疇壁運動：一種新的電控磁性方法

文章出處：【微信公眾號：中科院半導體所】歡迎添加關(guān)注！文章轉(zhuǎn)載請注明出處。

責任編輯:haq