【研究背景】

基于無機(jī)固態(tài)電解質(zhì)的金屬電池因其能量密度和安全性的優(yōu)勢在電化學(xué)儲(chǔ)能領(lǐng)域具有巨大應(yīng)用潛力。然而，一般的固態(tài)金屬電池（SSBs）在實(shí)際研究中發(fā)現(xiàn)在界面穩(wěn)定性和低溫循環(huán)性能等方面仍需要進(jìn)行改進(jìn)以滿足商業(yè)化應(yīng)用的需求。

【工作介紹】

近日，北京理工大學(xué)趙永杰副教授的研究團(tuán)隊(duì)通過在金屬鈉負(fù)極和NASICON型Na3Zr2Si2PO12（NZSP）陶瓷電解質(zhì)界面處原位構(gòu)建Na-K界面相，有效促進(jìn)界面載流子的傳輸動(dòng)力學(xué)，鈉金屬枝晶的生長受到有效抑制?；谝陨?，固態(tài)鈉金屬電池在室溫和0oC下實(shí)現(xiàn)長時(shí)間和高效率循環(huán)。該文章發(fā)表在國際期刊Advanced Energy Materials上。博士研究生倪青為本文第一作者，通訊作者為北京理工大學(xué)材料學(xué)院趙永杰副教授和金海波教授。

【內(nèi)容表述】

（1）該研究論文中，首先設(shè)計(jì)了一種局部靶向錨定策略，通過FESEM和TOF-SIMS等手段證明了NZSP氧化物陶瓷電解質(zhì)與鈉金屬負(fù)極界面處的Na-K界面相的產(chǎn)生，該策略利用這種原位生成Na-K界面相，顯著提升了固態(tài)鈉金屬電池的循環(huán)穩(wěn)定性和低溫性能。

（2）通過理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)實(shí)踐，創(chuàng)造性地實(shí)現(xiàn)在NZSP鈉離子陶瓷電解質(zhì)中K+的痕量傳輸；K+的存在有利于降低NZSP陶瓷電解質(zhì)中Na+的協(xié)同轉(zhuǎn)移勢壘。

（3）對比K2MnFe(CN)6(KMF)匹配NZSP陶瓷電解質(zhì)的固態(tài)電池和Na2MnFe(CN)6(NMF)基固態(tài)電池可以發(fā)現(xiàn)KMF基固態(tài)電池在25°C和0°C下均具有良好的電化學(xué)性能，這是由于形成Na-K界面相的原位構(gòu)筑有效抑制了鈉金屬枝晶的生長，F(xiàn)ESEM和TOF-SIMS也表明KMF基固態(tài)電池中的Na沉積行為更穩(wěn)定。

圖1. 金屬負(fù)極/陶瓷電解質(zhì)界面演化示意圖及局部靶向錨定策略。

圖2. （a-b）CINEB計(jì)算的Na+離子在NZSP電解質(zhì)中的遷移示意圖及能壘；（c-d）CINEB計(jì)算的K+離子在NZSP中遷移示意圖及能壘。

圖3. (a-c) NMF基固態(tài)鈉金屬電池的電化學(xué)性能；(d-j) KMF基固態(tài)鈉金屬電池的電化學(xué)性能。

審核編輯：劉清