石墨烯因其高載流子遷移率（~200,000 cm2/V·s）、低方阻和高透光性（~97.7% ），在電子應(yīng)用領(lǐng)域備受關(guān)注。然而，單層石墨烯的電學(xué)性能受限于表面摻雜效應(yīng)（如PMMA殘留或環(huán)境吸附物引起的p型摻雜）和襯底散射效應(yīng)。多層石墨烯（MLG）通過增加層數(shù)可提升機械穩(wěn)定性和電學(xué)性能，但其層間界面性質(zhì)（如載流子密度、遷移率分布）顯著影響整體性能。傳統(tǒng)理論認為，MLG的方阻（R?）與層數(shù)（N）成反比，但實際中由于層間電學(xué)性質(zhì)不均勻，該關(guān)系可能偏離理論預(yù)測。本研究通過調(diào)控層間摻雜狀態(tài)結(jié)合ECOPIA霍爾效應(yīng)測試儀精確測量電學(xué)參數(shù)，揭示了界面工程對MLG電學(xué)性能的調(diào)控機制。

石墨烯樣品的制備與表征

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樣品制備 兩種多層石墨烯樣品的制備:(a)層間未摻雜石墨烯(u-MLG);(b)層間摻雜石墨烯(d-MLG)

• 單層石墨烯生長：通過CVD在Cu箔上生長部分覆蓋（20%-84%）和完全覆蓋（30分鐘+1 sccm甲烷）單層石墨烯（SLG）。
• 多層石墨烯轉(zhuǎn)移：采用逐層轉(zhuǎn)移法，通過聚甲基丙烯酸甲酯PMMA輔助轉(zhuǎn)移和銅蝕刻實現(xiàn)u-MLG（無摻雜）和d-MLG（苯并咪唑摻雜）的制備。u-MLG通過400°C退火去除PMMA，d-MLG則用丙酮去除。

表征技術(shù) (a)u-MLG與d-MLG的結(jié)構(gòu)示意圖(b)多層石墨烯的光透過率隨層數(shù)變化曲線(c) XPS光譜C 1s峰(d) XPS光譜N 1s峰(e)拉曼光譜(f)摻雜后G峰和2D峰的藍移(g)2D峰與G峰強度比（I??/I_G）隨層數(shù)變化曲線

• 電學(xué)性能：范德堡結(jié)構(gòu)（9×9 mm2）測試方阻（R?）、霍爾遷移率（μ）和載流子面密度（n?）。
• 光譜表征：拉曼光譜（532 nm激光）分析缺陷（D峰）、晶體質(zhì)量（G峰）和層數(shù)效應(yīng)（2D峰）；XPS檢測摻雜狀態(tài)（C 1s、N 1s峰）。
• 光學(xué)性質(zhì)：石英襯底上測試550 nm光透過率。

界面效應(yīng)對電學(xué)性能的影響

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u-MLG與d-MLG的電學(xué)性能：(a) 方阻；(b) 載流子面密度；(c) 遷移率

• 方阻的層數(shù)依賴性

u-MLG與d-MLG的方阻R?均隨層數(shù)增加而降低，但d-MLG下降更顯著（280→25 Ω/sq vs 705→104 Ω/sq）。 d-MLG的實驗方阻R?與理論預(yù)測（R?= R?,singleLayer / N）吻合，表明層間電學(xué)性質(zhì)均勻；而u-MLG的實測R?高于理論值，暗示層間性質(zhì)差異。

• 遷移率與載流子密度的差異機制

d-MLG：n?隨層數(shù)線性增加（斜率1.6×1013 cm?2/層），μ恒定（~1400 cm2/V·s），符合常規(guī)導(dǎo)電理論。 u-MLG：n?幾乎恒定（~1×1013 cm?2），μ隨層數(shù)增加（1040→4000 cm2/V·s）。內(nèi)層石墨烯因低n?和高μ，減少了雜質(zhì)與襯底散射，提升了整體遷移率。

• 異質(zhì)結(jié)霍爾效應(yīng)模型驗證

通過異質(zhì)結(jié)模型擬合，u-MLG的內(nèi)層載流子密度（p?=5.6×1011 cm?2）和遷移率（μ??=5245 cm2/V·s）被提取，證實內(nèi)層高μ特性。

表面摻雜與導(dǎo)電通道調(diào)控

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u-MLG及其頂層摻雜后的電學(xué)性能：(a)方阻;(b)遷移率;(c)載流子密度

• 頂層摻雜的調(diào)控作用

u-MLG頂層滴涂苯并咪唑后，n?統(tǒng)一提升至3.0×1013 cm?2，μ下降約450 cm2/V·s（因頂層摻雜導(dǎo)致散射增加）。 此策略實現(xiàn)了載流子密度與遷移率的解耦控制，適用于優(yōu)化透明電極性能。

• 混合導(dǎo)電通道設(shè)計

(a) 不同附加層覆蓋度的石墨烯轉(zhuǎn)移至SiO?/Si表面的光學(xué)顯微鏡圖像(b) 單層至雙層石墨烯的電阻模型(c) 混合導(dǎo)電通道樣品的方阻隨雙層占比變化曲線(d) 對應(yīng)的載流子密度（紅）與遷移率（藍）變化

通過堆疊不同覆蓋度的u-MLG（如20%覆蓋第二層），構(gòu)建串聯(lián)-并聯(lián)混合導(dǎo)電通道。雙層層占比增加時，R?從705降至364 Ω/sq，n?保持恒定，μ顯著提升。該設(shè)計通過優(yōu)化層間耦合，進一步提升電學(xué)性能。本研究表明，多層石墨烯的電學(xué)性能可通過界面工程精準(zhǔn)調(diào)控：層間摻雜（d-MLG）通過提升載流子密度降低方阻，適用于高導(dǎo)電性需求場景。無摻雜多層堆疊（u-MLG）依賴內(nèi)層的高遷移率特性，需優(yōu)化表面清潔度以減少散射。表面摻雜與混合導(dǎo)電通道策略可實現(xiàn)載流子密度與遷移率的獨立調(diào)控，為高性能透明電極和電子器件提供了設(shè)計依據(jù)。

ECOPIA霍爾效應(yīng)測試儀 HMS-3000

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ECOPIA霍爾效應(yīng)測試儀HMS-3000是一款專業(yè)用于半導(dǎo)體材料電學(xué)特性分析的高精度儀器。該儀器可精準(zhǔn)測量載流子濃度、遷移率、電阻率及霍爾系數(shù)等關(guān)鍵參數(shù)，這些參數(shù)是表征半導(dǎo)體材料電學(xué)性能的核心指標(biāo)。

高精度恒流源（1nA~20mA），適應(yīng)不同材料的測試需求

六級電流精細分級，最大限度降低誤差，確保測量準(zhǔn)確性

低噪聲測量技術(shù)：范德堡法則轉(zhuǎn)換+非接觸式設(shè)計，有效抑制儀器噪聲，提升信號純凈度

本研究通過ECOPIA HMS-3000霍爾效應(yīng)測試儀的精準(zhǔn)數(shù)據(jù)，建立了"界面-電輸運"定量關(guān)系，為下一代石墨烯提供了從測量方法到設(shè)計理論的全套解決方案。

原文參考：《Sheet Resistance Analysis of Interface-Engineered Multilayer Graphene: Mobility Versus Sheet Carrier Concentration》