液態(tài)電解液作為鋰離子電池及下一代鋰金屬電池的“血液”，其性能直接決定了電池的離子傳輸速率、界面阻抗以及長期循環(huán)的電化學(xué)穩(wěn)定性。然而，傳統(tǒng)的電解液研發(fā)往往依賴于昂貴且耗時(shí)的“試錯(cuò)法”。面對由多種溶劑、鋰鹽以及不同摩爾比組合而成的海量化學(xué)空間，如何高效地篩選并設(shè)計(jì)出滿足特定性能指標(biāo)（如高電導(dǎo)率、高庫倫效率）的配方，是行業(yè)亟待解決的難題。

針對這一挑戰(zhàn)，本文提出了一種融合了前向預(yù)測模型與反向生成方法的統(tǒng)一框架。該框架利用涵蓋單分子到分子混合物的多源數(shù)據(jù)（包括文獻(xiàn)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)和大規(guī)模分子動(dòng)力學(xué)模擬數(shù)據(jù)），不僅實(shí)現(xiàn)了對電解液性質(zhì)的精準(zhǔn)預(yù)測，更開創(chuàng)性地利用生成式 AI 進(jìn)行目標(biāo)導(dǎo)向的配方反向設(shè)計(jì)。

“物理感知”的通用預(yù)測模型

Millennial Lithium

該研究首先構(gòu)建了一個(gè)高精度的前向預(yù)測模型，旨在解決電解液性質(zhì)預(yù)測中數(shù)據(jù)稀缺和物理約束缺失的問題。該模型的訓(xùn)練過程分為三個(gè)階段：

分子預(yù)訓(xùn)練：利用圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò) (GNN)對超過 24 萬個(gè)單分子數(shù)據(jù)進(jìn)行多任務(wù)學(xué)習(xí)，生成通用的分子嵌入 (Molecular Embedding)，捕捉分子的熔沸點(diǎn)、介電常數(shù)、偶極矩等關(guān)鍵物理化學(xué)特征。

計(jì)算模擬預(yù)訓(xùn)練：為了覆蓋更廣闊的配方空間，研究團(tuán)隊(duì)利用分子動(dòng)力學(xué) (MD)模擬了超過 10 萬種電解液配方。通過一種具有排列不變性的注意力聚合機(jī)制，將分子嵌入與摩爾比信息整合成“電解液級(jí)嵌入”。這一階段模型重點(diǎn)學(xué)習(xí)了離子電導(dǎo)率和陰離子配位比之間的權(quán)衡關(guān)系。

實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)微調(diào)：利用收集整理的 1 萬余條實(shí)驗(yàn)電導(dǎo)率數(shù)據(jù)對模型進(jìn)行微調(diào)。為了避免非物理的預(yù)測結(jié)果，模型架構(gòu)中顯式地嵌入了描述電導(dǎo)率隨溫度（VTF方程類）和鹽濃度變化的經(jīng)驗(yàn)方程，并引入了粘度參數(shù)（基于 Walden 規(guī)則），顯著提升了模型的泛化能力。

電解液配方預(yù)測與生成設(shè)計(jì)流程

基于擴(kuò)散模型的反向配方生成

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傳統(tǒng)的篩選方法在面對組合爆炸時(shí)往往束手無策，而該研究引入了條件擴(kuò)散模型來解決這一“反向問題”。

該生成模型可以根據(jù)設(shè)定的目標(biāo)屬性（如特定的電導(dǎo)率值和陰離子配位比），直接生成滿足條件的電解液配方。為了解決實(shí)際應(yīng)用中經(jīng)常遇到的“基礎(chǔ)配方約束”問題（例如：工業(yè)應(yīng)用中通常要求 EC 含量 >20% 以保證鋰鹽溶解度，或 FEC <10% 以控制成本），研究人員提出了一種分類器引導(dǎo)擴(kuò)散方法。

在 CGD 框架下，解碼器不僅用于還原分子信息，還充當(dāng)分類器，計(jì)算生成配方與基礎(chǔ)配方約束之間的梯度，從而引導(dǎo)去噪過程向滿足約束的化學(xué)空間演化。測試表明，在要求同時(shí)滿足 EC/DMC/EMC 均 >20% 的復(fù)雜約束下，CGD 方法將配方生成的成功率提高了至少三個(gè)數(shù)量級(jí)。

生成性能

實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證與性能突破

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為了驗(yàn)證生成模型的實(shí)用性，研究團(tuán)隊(duì)從生成的候選中篩選了 18 種配方進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。結(jié)果顯示，生成的配方在離子電導(dǎo)率上普遍優(yōu)于隨機(jī)選取的實(shí)驗(yàn)配方。

更關(guān)鍵的是，拉曼光譜分析證實(shí)，為了追求高界面穩(wěn)定性而設(shè)定的高“陰離子配位比”目標(biāo)在實(shí)驗(yàn)中得到了復(fù)現(xiàn)。在生成的高電導(dǎo)率配方中，觀察到特征 FSI?峰向高波數(shù)移動(dòng)，表明形成了富含陰離子的溶劑化結(jié)構(gòu)。這種結(jié)構(gòu)通常與“弱溶劑化”電解液相關(guān)，有利于在負(fù)極表面形成富含無機(jī)組分的SEI 膜，從而抑制鋰枝晶生長。

在隨后的Li||Cu 半電池測試中，其中一個(gè)生成的復(fù)雜配方 (EC / EA / DOL / THF / EGDEE / METHF / FEC / LiFSI) 展現(xiàn)了超過 95% 的庫倫效率?？紤]到該配方包含 7 種溶劑，且任何一種不兼容溶劑都可能導(dǎo)致循環(huán)失敗，這一結(jié)果強(qiáng)有力地證明了該 AI 框架在設(shè)計(jì)高性能、多組分復(fù)雜電解液方面的巨大潛力。

實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

這項(xiàng)工作不僅展示了一個(gè)閉環(huán)的“干濕結(jié)合”電解液研發(fā)范式，證明了 AI 在處理多目標(biāo)、多約束材料設(shè)計(jì)任務(wù)上的能力，也為探索高熵電解液等復(fù)雜化學(xué)體系提供了通用的方法論。隨著未來更多電化學(xué)穩(wěn)定性窗口、鋰離子遷移數(shù)等數(shù)據(jù)的引入，該框架有望進(jìn)一步加速全能型電池電解液的開發(fā)進(jìn)程。

原文參考：A unified predictive and generative solution for liquid electrolyte formulation

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