導語

探索相變和構建相圖對于凝聚態(tài)物理和材料科學至關重要，是理論和實驗領域廣泛研究的焦點。相變研究通常需要運用散射、熱力學、模擬等綜合手段描述相變時序參量的變化，對于序參量未知的體系，傳統(tǒng)方法十分局限。最近西安交通大學楊耀東課題組的李玲龍與橡樹嶺國家實驗室Kalinin小組合作，在新發(fā)表的Science Advances文章中創(chuàng)新性地提出運用機器學習算法，對掃描探針尖端探測體積下壓電弛豫的動力學響應進行數據挖掘，在序參量未知的情況下，確定了納米尺度的結構相變。這一研究成果實現(xiàn)了序參量缺失情況下的相變表征，為材料科學中高維復雜數據的信息挖掘、分析提供了新穎獨特的解決方案。

對于使用機器學習算法構筑相圖的設想，研究人員首先在二維Ising模型中，構建了該系統(tǒng)在撤去激勵磁場后隨時間弛豫的多維度數據集，并采用K-means算法處理得到分類簇，發(fā)現(xiàn)其以順磁-鐵磁相界分為三個簇，如圖一所示。由此，其可行性在模擬數據集中得以證實。

圖一K-means聚類算法處理Ising模型數據集。

A：三個簇k=0，1，2中數據向量的數量隨溫度的變化。B：簇中心的向量。C:簇中數據向量數構建的鐵磁-順磁轉變相圖。

隨后在實驗研究中，研究人員通過掃描探針加載脈沖電壓，以激勵弛豫鐵電體PMN-PT中微區(qū)壓電響應的弛豫信號（激勵電壓波形如圖二A所示），并根據不同脈沖偏壓和溫度，使用頻帶激勵信號增強技術獲得多維度的壓電弛豫信號數據集。主成分分析（PCA）作為一種無監(jiān)督學習算法，能有效針對高維數據進行降維處理。研究人員使用PCA算法，分別獲得了數據集的特征值和特征向量。在特征值的突變界面（圖二C的黑色虛線），明確指出了相變發(fā)生的信號。

圖二 頻帶激勵壓電力顯微鏡獲得多維度的壓電響應弛豫數據集，以及其主成分分析結果。

A：用于壓電弛豫測量的波形。B：PCA得到的特征向量。C：PCA得到的特征值。

進一步使用K-means算法處理偏壓-溫度多維度數據，根據每一條數據在簇分類中的落點以及簇中包含數據向量的數量，得到偏壓-溫度維度的相圖，如圖三B所示。在臨界溫度70℃左右，落在簇k=0和簇k=1的數據向量的數量發(fā)生明顯改變，直接對應著材料的兩種單斜相MB-MC相變。

圖三 K-Means聚類結果。A:簇中心向量。B：根據簇中數據落點量構建的偏壓-溫度相圖。

研究工作創(chuàng)新性地采用無監(jiān)督機器學習算法分析電壓-熱激勵下壓電弛豫的高維數據集，自動識別材料的相變過程，構建了弛豫鐵電晶體的電壓-溫度相圖。尤其在面向序參量缺失（或不可知）的體系時，相較傳統(tǒng)的曲線擬合方法，為微觀（電場）-宏觀（溫度）的實驗數據集的分析提供了更普適的、全局的方法。更重要的是，這一研究方法不受限于數據維度和測量手段，使得機器學習成為材料科學中復雜數據分析和信息挖掘的有力武器。