二維過渡金屬硫族化合物ReS?和ReSe?因其晶體結(jié)構(gòu)中的“錸鏈”而具備顯著的面內(nèi)光學(xué)各向異性，在偏振敏感光電器件中展現(xiàn)出重要潛力。然而，其微米級樣品在可見光波段沿不同晶軸的關(guān)鍵光學(xué)參數(shù)（如折射率、消光系數(shù)）尚缺乏系統(tǒng)的定量表征，傳統(tǒng)光譜橢偏儀因空間分辨率不足而難以實現(xiàn)微區(qū)精確測量。Flexfilm全光譜橢偏儀可以非接觸對薄膜的厚度與折射率的高精度表征，廣泛應(yīng)用于薄膜材料、半導(dǎo)體和表面科學(xué)等領(lǐng)域。

本研究發(fā)展了基于成像光譜橢偏儀的高分辨率微區(qū)分析方法，通過旋轉(zhuǎn)樣品獲取沿a軸與b軸的橢偏參數(shù)，進而提取完整的光學(xué)常數(shù)譜，并分析其雙折射與二向色性行為。該方法不僅填補了該材料體系光學(xué)參數(shù)數(shù)據(jù)庫的空白，也為各向異性二維材料在光學(xué)調(diào)制等器件中的設(shè)計提供了直接依據(jù)。

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樣品制備與表征

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（a）ReS?單胞結(jié)構(gòu)示意圖（b）ReS?晶體結(jié)構(gòu)俯視圖（c）CVT法生長ReS?與ReSe?單晶示意圖（d）所使用的石英管及所得ReSe?單晶照片

采用化學(xué)氣相輸運法制備 ReS? 與 ReSe? 單晶，隨后通過機械剝離獲得二維納米薄片。剝離前對 Si/SiO? 襯底進行標記與氧等離子體處理，以增強襯底與材料間的范德華作用力。

利用原子力顯微鏡獲取樣品厚度與表面形貌，XRD 分析確認其晶體結(jié)構(gòu)與取向。

通過顯微拉曼光譜儀（配備可旋轉(zhuǎn)半波片）進行偏振拉曼測量，研究聲子模式的各向異性行為。

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成像光譜橢偏儀系統(tǒng)

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（a）成像光譜橢偏儀結(jié)構(gòu)示意圖（b）ISE對分辨率校準板的成像照片（c）圖（b）中紅色框選取區(qū)域的放大視圖

R3L3S1N 1951 USAF分辨率校準板的分辨率參考值（單位：μm）

系統(tǒng)光源為氙燈，經(jīng)單色儀產(chǎn)生400–700 nm單色光，依次通過準直鏡、起偏器與旋轉(zhuǎn)補償器，再經(jīng)物鏡與成像透鏡組成的顯微放大系統(tǒng)照射樣品。

反射后的橢圓偏振光經(jīng)過檢偏器，由 CMOS 相機接收光強信號，通過 Matlab 進行 Hadamard 分析與傅里葉系數(shù)計算，最終解調(diào)得到橢偏參數(shù) Ψ 與 Δ。系統(tǒng)經(jīng) USAF 1951 分辨率板校準，在700 nm波長下分辨率可達 2.19 μm，適用于尺寸為數(shù)十微米的二維材料研究。

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樣品形貌與結(jié)構(gòu)表征

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樣品的顯微圖像、平面圖及三維立體圖（a）（b）（c）：ReS?（d）（e）（f）：ReSe?

（a）二維ReX?的XRD掃描譜（b）二維ReX?的拉曼光譜，標注了振動模式

AFM 顯示 ReS? 與 ReSe? 薄片厚度分別為 44 nm 與 10 nm，表面平整且結(jié)構(gòu)完整。XRD 譜僅出現(xiàn) (000) 系列衍射峰，表明樣品具有良好的 c 軸取向且無雜相。

拉曼光譜在 50–450 cm?1 范圍內(nèi)出現(xiàn)多個聲子峰，對應(yīng) ReX? 的 Ag、Eg等振動模式，與理論計算及文獻結(jié)果一致，證實樣品質(zhì)量良好。

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偏振拉曼各向異性分析

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（a）ReS?拉曼強度隨半波片旋轉(zhuǎn)角度的分布（b）ReSe?拉曼強度隨半波片旋轉(zhuǎn)角度的分布（c）–（f）兩個Eg模式的偏振依賴性

通過旋轉(zhuǎn)入射光偏振方向，觀察到多個拉曼峰強度隨角度呈現(xiàn)周期性變化，其中低頻 Eg模式的偏振依賴性尤為顯著，進一步證實了材料的面內(nèi)各向異性。

對包含a軸與b軸的樣品表面進行MIE測量的示意圖

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橢偏測量與光學(xué)參數(shù)提取

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二維ReX?在不同光軸方向（波長450 nm處）的橢偏參數(shù)

（a)（b）系統(tǒng)精度驗證（c）–（f）實測與擬合橢偏光譜對比

利用成像光譜橢偏儀，通過旋轉(zhuǎn)樣品使入射面分別與 a 軸和 b 軸對齊，獲取沿不同方向的橢偏參數(shù)。系統(tǒng)先經(jīng)襯底各向同性驗證與商業(yè)橢偏儀對比，確認測量可靠性。采用 Levenberg-Marquardt 算法對 Ψ 與 Δ 進行擬合，均方誤差結(jié)果良好，擬合厚度與 AFM 測量結(jié)果接近。

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光學(xué)各向異性分析

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二維ReX?沿不同光軸方向的折射率、消光系數(shù)及其雙折射與二向色性

折射率與消光系數(shù)譜顯示，兩種材料在400–700nm范圍內(nèi)均表現(xiàn)出明顯的各向異性。在 600–700 nm 紅光區(qū)域，沿 a 軸與 b 軸的折射率差異尤為顯著。消光系數(shù)在約 600 nm 出現(xiàn)峰值，ReSe? 的吸收邊沿不同方向差異較大，而 ReS? 相對較小。

計算得到的雙折射（Δn）與二向色性（Δk）表明，ReS? 與 ReSe?在近700 nm處 Δk 趨近于零，Δn 分別為0.09與0.22，可用于光學(xué)相位調(diào)制元件的設(shè)計。

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介電函數(shù)與能帶結(jié)構(gòu)關(guān)聯(lián)

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二維ReX?的介電函數(shù)譜及其虛部二階導(dǎo)數(shù)譜

通過復(fù)折射率計算得到介電函數(shù)譜，其虛部二階導(dǎo)數(shù)反映了帶間躍遷能量。結(jié)果表明，ReS? 沿 b 軸的躍遷能量高于 a軸，而 ReSe? 則相反，這與吸收強度的各向異性趨勢一致。結(jié)合已有角分辨光電子能譜研究，說明不同晶向上的原子排列與電子結(jié)構(gòu)差異是引起光學(xué)各向異性的主要原因。

本研究利用高分辨率成像光譜橢偏儀，系統(tǒng)表征了機械剝離二維 ReS? 與 ReSe? 沿 a 軸與 b 軸的光學(xué)參數(shù)，揭示了其顯著的面內(nèi)光學(xué)各向異性。通過偏振拉曼與橢偏分析相結(jié)合，不僅驗證了材料的結(jié)構(gòu)各向異性，更為其折射率、消光系數(shù)、介電函數(shù)等關(guān)鍵光學(xué)參數(shù)的數(shù)據(jù)庫提供了重要補充。所發(fā)展的微區(qū)成像橢偏方法為今后各向異性二維材料的光學(xué)表征與器件設(shè)計提供了有效的技術(shù)支撐。

Flexfilm全光譜橢偏儀

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全光譜橢偏儀擁有高靈敏度探測單元和光譜橢偏儀分析軟件，專門用于測量和分析光伏領(lǐng)域中單層或多層納米薄膜的層構(gòu)參數(shù)（如厚度）和物理參數(shù)（如折射率n、消光系數(shù)k）

• 先進的旋轉(zhuǎn)補償器測量技術(shù)：無測量死角問題。
• 粗糙絨面納米薄膜的高靈敏測量：先進的光能量增強技術(shù)，高信噪比的探測技術(shù)。
• 秒級的全光譜測量速度：全光譜測量典型5-10秒。
• 原子層量級的檢測靈敏度：測量精度可達0.05nm。

Flexfilm全光譜橢偏儀能非破壞、非接觸地原位精確測量超薄圖案化薄膜的厚度、折射率,結(jié)合費曼儀器全流程薄膜測量技術(shù)，助力半導(dǎo)體薄膜材料領(lǐng)域的高質(zhì)量發(fā)展。

原文參考：《Study of in-plane optical anisotropy of two-dimensional ReS2 and ReSe2 based on imaging spectroscopic ellipsometry》

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